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Comparaison des mesures de concentration de PM10 par des préleveurs Teom et Partisol sur deux sites du sud de la France

Comparison of PM10 concentration measurements by Teom and Partisol instruments in two sites of South of France

Yves Noack, Martine Le Floch, Dominique Robin, Anne Leopold et Claire Alary

p. 413-426

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Résumé

La directive européenne 1999/30/CE a défini une valeur limite journalière de 50 µg/m3 pour la concentration en PM10 dans l'air ambiant. Pour mesurer cette concentration, les réseaux de surveillance se sont équipés d'appareils à balance électromagnétique de type Teom 1400, qui, d'après de nombreuses études, sous-estiment les concentrations dans des proportions variables suivant le type et la localisation du site de mesure ainsi que la période de l'année. Une étude entreprise sur deux sites du sud de la France confirme cette sous-estimation, mais dans une proportion moindre que celle mesurée dans le nord de l'Europe et également plus faible en été qu'en hiver. L'étude montre également que, dans certaines conditions, les microbalances peuvent mesurer des concentrations plus fortes que les préleveurs gravimétriques de référence. Ce comportement pourrait être dû à la précipitation de sels secondaires (NaCl, gypse) lorsque l'air ambiant est très humide. Des études complémentaires sont nécessaires pour vérifier et confirmer ce phénomène. L'étude indique clairement l'impossibilité d'utiliser un facteur correctif unique à l'échelle européenne, comme cela est proposé par un groupe d'experts européens, pour ce type d'appareil. La correction doit être adaptée à chaque site et éventuellement modulée dans l'année.

Abstract

The European Directive 1999/30/EC is setting up a daily limit value of 50 µg/m3 for PM10 concentration in ambient air. In Europe, these concentrations are generally measured with electronic oscillating microbalance TEOM, operating at 50 °C to maintain a stable temperature and eliminate interference with water. Several studies have shown that, in this case, matter with sulfates, ammonium nitrate and other volatile compounds is lost and that PM10 concentration is under estimated. A correction factor of 1.30 has been proposed by an EC expert group. In our study, we compared PM10 concentrations measured in two sites (urban site and industrial site near the sea) near Marseille (South of France) with TEOM and Partisol systems, from May 1999 to August 2000. The correction factor appears very site-dependent (near 1 for the urban site and 0.75 for the industrial site) and between winter (0.97 and 0.76) and summer (1.02 and 0.95). The correction factor is dependent from ambient temperature, humidity, concentration of other pollutants (SO2' VOCs...). In some cases, the relation is reversed and PM10 concentration measured with TEOM is higher than PM10 concentration measured by Partisol. Such a reversed situation could be explained by the precipitation on the TEOM filter of gypsum or NaCl, when the air humidity is high, especially on coastal sites. Complementary studies are necessary to better explain these measurements. To conclude, we think that it is impossible to define a correction factor for the whole Europe. This correction factor has to adaptated for each site and probably also for each season.

Entrées d'index

Mots-clés : particules PM10, méthode de prélèvement, étang de Berre, Marseille, partisol, Teom

Keywords: PM10, sampling method, étang de Berre, Marseille, partisol, Teom

Texte intégral

Introduction

La directive européenne 1999/30/CE du 22 avril 1999 prévoit une valeur limite journalière de 50 µg/m3 et une valeur limite annuelle de 40 µg/m3 pour les concentrations de particules de diamètre inférieur à 10 µm (PM10) dans l'air ambiant. Ce sont ces valeurs limites qui sont actuellement appliquées en France. L'arrêté ministériel du 6 mai 1998 a également défini un objectif de qualité de 30 µg/m3 en moyenne annuelle pour les particules.

Les concentrations habituellement mesurées en milieu urbain ou industriel n'étant souvent pas très éloignées de ces valeurs limites et des dépassements pouvant se produire, il est très important de pouvoir mesurer ces concentrations de la manière la plus précise possible, afin que le nombre de dépassements de la valeur limite soit correctement estimé.

Pour mesurer les concentrations en PM10 dans l'air ambiant, la plupart des Associations de surveillance de la qualité de l'air se sont équipées d'appareils à balance électromagnétique de type Teom 1400 (Tapered Element Oscillating Microbalance 1400). Ces appareils présentent la particularité d'un chauffage à 50°C de l'air pompé afin de s'affranchir de problèmes de condensation et d'évaporation de la vapeur d'eau qui pourraient perturber la mesure. Ce chauffage peut entraîner également la perte de composés volatils (hydrocarbures, nitrates, sulfates ...) et donc donner une mesure de concentration plus basse que la concentration réelle.

De nombreuses études ont été réalisées pour comparer les résultats de mesures de PM10 dans les mêmes conditions avec des Teom 1400 et avec des préleveurs gravimétriques [1-8]. La plupart d'entre elles (Tableau 1, p. 416 et 417) montrent que les systèmes Teom 1400 sous-estiment de 10 à 75 % les concentrations en PM10 par rapport à celles mesurées par des systèmes gravimétriques, en raison de ce phénomène d'évaporation. Des expériences faites avec des Teom chauffés à seulement 30 °c, présentant alors une évaporat ion moindre et donc une perte de masse plus faible, semblent confirmer cette hypothèse [9].

En se basant sur ces résultats, une recommandation a été faite au niveau européen d'appliquer un coefficient correcteur de 1,30 aux résultats des mesures de concentration faites avec ce type d'équipement [8]. Pour la France, un coefficient correcteur de 1,15 est envisagé par le LCSQA [10].

L'ensemble des études montre cependant que ce coefficient est très variable d'un site à l'autre. Il existe également certaines études [1, 8, 11] qui montrent un excès du Teom par rapport aux préleveurs gravimétriques, essentiellement en été, dans certaines gammes de concentrations de particules.

Il apparaît donc que le coefficient de correction doit être modulé en fonction de la position géographique du site de mesure, de son environnement (urbain, industriel, fond, proximité ...) et également de la période de mesure avec un effet saisonnier.

À l'occasion d'actions pilotes de l'ADEME concernant la mesure des concentrations en métaux lourds dans l'air ambiant, nous avons eu l'opportunité de faire des mesures de PM10 de façon simultanée avec un système Teom 1400 et avec un système Partisol Plus sur deux sites : un site urbano-industriel dans Marseille, un site essentiellement industriel à Port-de-Bouc, sur les bords de l'Étang de Berre (sud de la France). Ces mesures vont nous permettre d'évaluer l'éventuel coefficient correcteur et d'estimer l'influence de la saison de mesure et de l'environnement du site de mesure.

Tableau 1. Exemples de relation (PM10Teom = a PM10REF + b) entre les préleveurs Teom et les préleveurs gravimétriques de référence.
Example of relation (PM10Teom = a PM10REF + b) between Teom and reference samplers measurements.

Site

Type de site

Période

Préleveur de référence

a

r

Référence

Rubidoux
(Ca, États-Unis)

Urbain - Rural

Été 1994

SSI HV Sierra‑Anderson 1200

0,62

0,77

Allen et al. [1]

"

"

Hiver 1994

"

0,51

0,93

Allen et al. [1]

Atascadero
(Ca, États-Unis)

Rural

Été 1994

SSI HV Sierra-Anderson 1200

0,96

0,92

Allen et al. [1]

"

"

Hiver 1994

"

0,68

0,89

A llen et al. [1]

Long Beach
(Ca, États-Unis)

Urbain

Été 1994

SSI HV Sierra-Anderson 1200

0,89

0,95

Allen et al. [1]

"

"

Hiver 1994

"

0,58

0,90

Allen et al. [1]

Boston
(Ma, États-Unis)

Urbain - Industriel

Été 1994

Harvard Marple Impacter LV

1,03

0,97

A llen et al. [1]

"

"

Hiver 1994

"

0,74

0,92

Allen et al. [1]

Greenwich
(Royaume-Uni)

Urbain

1996

Partisol

0,57

0,98

Smith et al. [2]

St Austell
(Royaume-Uni)

Industriel

Été 1997

Partisol

0,64

0,94

Salter et Parsons [3]

Ribble Valley
(Royaume-Uni)

Industriel

Été 1997

Partisol

0,87

0,92

DETR [6]

South Yorkshire
(Royaume-Uni)

"

Partisol

0,77

0,89

DETR [6]

London Kerbside
(Royaume-Uni)

"

Partisol

0,83

0,92

DETR [6]

Marylebone Road
(Royaume-Uni)

Urbain proximité

Été

Partisol

0,78

0,84

Green et al. [5]

"

"

Hiver

"

0,74

0,93

Green et al. [5]

Essen (Allemagne)

Urbain - Industriel

Hiver 1997

LVSI GS050/3-C

0,96

0,99

RWÜTV [11]

"

"

Été 1998

"

1,06

0,98

RWÜTV [11]

Autriche

Urbain proximité

Printemps 2000

LVS Kleinfilter

0,85

0,95

Williams et Bruckmann [8]

"

Urbain - Industriel

Été 2000

"

0,91

0,88

Williams et Bruckmann [8]

"

Urbain - Commercial

Hiver 2000

"

0,88

0,97

Williams et Bruckmann [8]

"

Fond

Été 2000

"

0,93

0,94

Williams et Bruckmann [8]

Vallila (Finlande)

Urbain proximité

Automne 2000

LVS Kleinfilter

0,74

0,99

Williams et Bruckmann [8]

Douai (France)

Urbain proximité

Eté 1998

HVS Graseby Andersen

0,77

0,94

Williams et Bruckmann [8]

"

Urbain proximité

Automne 1998-Hiver 1999

"

0,63

0,91

Williams et Bruckmann [8]

"

Urbain proximité

Printemps 1999

"

0,60

0,89

Williams et Bruckmann [8]

"

Urbain fond

Automne 1999-Hiver 2000

"

0,65

0,95

Williams et Bruckmann [8]

"

Urbain fond

Eté 2000

"

0,6

0,97

Williams et Bruckmann [8]

Madrid (Espagne)

Urbain fond

Hiver 1996

WRAC

1,00

0,97

Williams et Bruckmann [8]

Berlin (Allemagne)

Urbain proximité

Printemps-Été 1996

HVS Graseby Andersen

0,64

0,98

Williams et Bruckmann [8]

Birmingham (Royaume-Uni)

Urbain-Industriel

Automne 1996

Partisol

0,72

0,96

Williams et Bruckmann [8]

Biest (Pays-Bas)

Rural

Hiver-Printemps 1999

LVS Kieinfilter

0,69

0,84

Williams et Bruckmann [8]

Utrecht (Pays-Bas)

Urbain proximité

Automne-Hiver 1999

"

0,63

0,94

Williams et Bruckmann [8]

Madrid (Espagne)

Urbain proximité

Été 1999

HVS Graseby Andersen

1,17

0,94

Williams et Bruckmann [8]

Monagrega (Espagne)

Rural

Printemps-Été 1999

Digitel DHA 80

1,03

0,95

Williams et Bruckmann [8]

"

"

Hiver-Printemps 2000

"

0,77

0,89

Williams et Bruckmann [8]

"

"

Été 2000

"

1,23

0,96

Williams et Bruckmann [8]

Bilbao (Espagne)

Urbain proximité

Printemps 2000

HVS Graseby Andersen

0,88

0,95

Williams et Bruckmann [8]

Aarau (Suisse)

Urbain proximité

Été 1998

Digitel DHA 80

Williams et Bruckmann [8]

1,00

Williams et Bruckmann [8]

"

"

Printemps-Automne 1998

"

0,85

Williams et Bruckmann [8]

"

"

Hiver 1998-1999

"

0,60

Williams et Bruckmann [8]

Winterthur (Suisse)

Urbain proximité

Automne 1998

Digitel DHA 80

0,72

0,98

Williams et Bruckmann [8]

Marylebone Road (Royaume- Uni)

Urbain proximité

Été 1999

LVS Kleinfilter

0,80

0,92

Williams et Bruckmann [8]

"

"

Hiver 1999-2000

"

0,70

0,96

Williams et Bruckmann [8]

Belgique

Industriel

Juin et novembre 1999

LVS Kleinfilter

0,89

0,93

Bertrand [12]

Prague Libus (Rép. Tchèque)

Hiver 1999-2000

HVS Graseby Andersen

0,61

0,97

Santroch [13]

Saint-Louis (Marseille, France)

Urbain

1999-2000

Partisol

0,94

0,97

cette étude

Port-de-Bouc (France)

Industriel

1999-2000

Partisol

0,73

0,90

cette étude

Conditions expérimentales

Les sites

Le site de Marseille Saint-Louis est une station urbaine dense du réseau A IRMARAIX. Située en bordure d'une rue à sens unique, en montée, à trafic moyen, elle est également très proche d'une tréfilerie. Les deux appareils de mesure sont placés dans une cabine climatisée, les têtes de prélèvement PM10, identiques, se situant à environ 4 m de haut et distantes de 3 m. Le débit du Partisol est de 16,67 l/min, celui du Teom de 2 l/min au niveau de la microbalance. Les concentrations en SO2 et NOx sont également mesurées sur ce site.

Les mesures ont été faites du 8 mai 1999 au 1er juin 2000 avec un pas de temps de 24 h, permettant l'obtention de 320 observations pour lesquelles l'ensemble des variables (Teom, Partisol, NOx. SO2, température ambiante journalière moyenne, hygrométrie ambiante journalière moyenne) est validé.

Le site de Port-de-Bouc est une station du réseau AIRFOBEP située essentiellement en environnement industriel. Cette station est directement soumise au panache du site pétrochimique de Lavéra par vents de sud-est, mais également soumise à l'influence d'industries métallurgiques par vents de secteur nord ou nord-ouest. Les appareils sont identiques à ceux du site de Marseille. En revanche, le Partisol est placé sur le toit de la cabine et donc soumis aux conditions climatiques ambiantes. Les concentrations en SO2 sont également mesurées sur ce site.

Les mesures ont été faites du 17 décembre 1999 au 6 septembre 2000 avec un pas de temps de 24 h, permettant l'obtention de 172 observations pour lesquelles l'ensemble des variables (Teom, Partisol, SO2, température ambiante journalière moyenne, hygrométrie ambiante journalière moyenne) est validé.

Les prélèvements et mesures ont été faits dans les mêmes conditions pour les deux sites :

  • pour les Partisol, prélèvements sur filtres Téflon Zefluor 2 µm, 47 mm de diamètre, avec un débit de 16,7 l/min pendant 24 h, puis détermination de la masse par pesée sur une balance au centième de mg ;

  • pour les Teom, mesures automatiques avec un débit de 2 l/min et calcul des moyennes journalières à partir des moyennes 15 min.

Dans tous les cas, les données sur les PM10 sont exprimées en µg/m3, calculées dans les conditions des normes EPA (25 °C, 1 atm).

Conditions climatiques générales

Pour le site de Saint-Louis (Figure 1). la température ambiante journalière moyenne présente un cycle normal avec un maximum en été (vers le 10 août en 1999) et un minimum en hiver (vers le 15 décembre 1999).

Bien qu'incomplète, la courbe de température pour le site de Port-de-Bouc présente la même allure.

Pour la période de prélèvement commune aux deux sites (du 17 décembre 1999 au 1er juin 2000), les deux courbes de température sont quasiment confondues.

L'évolution de l'hygrométrie est, en revanche, complètement différente sur les deux sites (Figure 2, p.418). Pour Saint-Louis, la courbe présente une évolution semblable à celle de la température, avec un maximum en mai 1999 (de l'ordre de 45 %) et un minimum en novembre-décembre (vers 10 %). À Port-de-Bouc, l'hygrométrie moyenne est nettement plus élevée j'usqu'à 65 %) et ne descend jamais en dessous de 20 %. La courbe ne présente pas de cycle évident. La différence entre les deux sites est probablement due à la présence très proche de la mer à Port-de-Bouc (moins de 50 m) et à l'influence des embruns.

Les teneurs en SO2, seul polluant gazeux commun aux deux sites, sont également très différentes d'un site à l'autre (Figure 3, p. 418). À Saint-Louis, la moyenne est de 12 µg/m3 avec un maximum à 56 µg/m3. À Port-de-Bouc, du fait de l'influence du site pétrochimique de Lavéra, la moyenne est de 22 µg/m3 avec un maximum atteignant 179 µg/m3.

Figure 1. Évolution de la température ambiante moyenne sur les deux sites d'étude (STL = Saint-Louis ; PdB = Port-de-Bouc).
Evolution of the average ambiant temperature for the two sites.

­

Figure 2. Évolution de l'hygrométrie ambiante moyenne sur les deux sites (STL = Saint-Louis ; PdB = Port-de-Bouc).
Evolution of the average ambiant hygrometry for the two sites.

­

Figure 3. Évolution des concentrations de SO2 sur les deux sites d'étude (STL = Saint-Louis ; PdB = Port-de-Bouc).
Evolution of SO2 concentrations for the two sites.

Résultats

Saint-Louis

Moyenne, écart-type, minimum et médiane sont identiques pour les PM10 mesurées par le Teom ou le Partisol (Tableau 2,p. 419 et Figure 4, p. 419). La seule différence est que le maximum est plus élevé pour le Partisol que pour le Teom. Le nombre de dépassement de la valeur limite de 50 µg/m3 est de 19 (pour 237 mesures) si on considère le Teom et de 28 (sur 361 mesures) pour le Partisol.

Tableau 2. Caractéristiques des deux sites d'étude.
DPM10 = PM10Teom - PM10Part
Characteristics of the two sites of the study.

Saint-Louis

SO2

NOx

PM10TEOM

PM10Part

T moy

H moy

DPM10

(μg/m3)

(μg/m3)

(μg/m3)

(μg/m3)

(°C)

(%)

(μg/m3)

Moyenne

12

45

31

31

16,4

24,8

-0,1

Écart-t ype

9

30

11

12

6,5

8,8

2,8

Minimum

0

4

9

8

2,5

9,9

-6,7

Médiane

10

37

29

29

17,3

24,3

-0,1

Maximum

56

170

62

86

28,5

46,1

7,1

Port-de-Bouc

SO2

Nox

PM10TEOM

PM10Part

T moy

H moy

DPM10

(μg/m3)

(μg/m3)

(μg/m3)

(μg/m3)

(°C)

(%)

(μg/m3)

Moyenne

22

27

28

15,6

41,8

-0,5

Écart-t ype

26

9

10

5,9

8,8

4,1

Minimum

1

7

8

1,8

21,3

-10,6

Médiane

13

26

26

16,1

42,0

-0,5

Maximum

179

51

57

25,8

64,7

10,3

­

Figure 4. Évolution des concentrations de PM10 à Saint-Louis.
PM10 concentration at Saint-Louis.

La courbe des différences (DPM10) entre les concentrations de PM10 mesurées par le Teom et celles mesurées par le Partisol présente une évolution du même type que la température avec un maximum (excès du Teom) en été et un minimum (excès du Partisol) en hiver (Figure 5).

Figure 5. PM10Teom - PM10Part à Saint-Louis.
PM10Teom - PM10Part at Saint-Louis.

La relation linéaire entre les concentrations du Teom et celles du Partisol est très bonne (Figure 6, ci-contre) :

Teom = 0,942 Partisol + 1,64 r = 0,97 n = 320

Figure 6. Relation Teom - Partisol à Saint-Louis.
Ligne pleine : PM10Teom= PM10Part ± 10. Tirets : PM10Teom = PM10Part  ± 5
Teom-Partisol relation at Saint-Louis.
Full line: PM10Teom= PM10Part ± 10. Dashed line: : PM10Teom = PM10Part  ± 5

À la différence de ce qui a été vu pour les sites du Royaume-Uni [4, 5], les relations polynomiale ou puissance ne donnent pas de meilleurs résultats.

En dessous d'une concentration moyenne de 25 µg/m3, le Teom prélève plus de PM10 que le Partisol, la relation s'inversant au-dessus de cette limite. Pour 10 µg/m3, l'écart sera de +11 % et de -3 % pour 50 µg/m3.

Cette relation linéaire présente de très fortes variations de pente en fonction des mois, de 0,87 en mai 1999 à 1,16 en août 1999, avec une majorité de valeur entre 0,90 et 1,05 (Tableau 3, p. 422), ainsi qu'une variation des ordonnées à l'origine. Les valeurs de pente supérieures à l'unité se retrouvent sur les mois d'été (août, septembre 1999, mai 2000). Il en résulte que la plage de concentration en PM10 pour laquelle le Teom présente des concentrations plus fortes que le Partisol est très large en été (par exemple quelle que soit la concentration en septembre 1999), alors qu'en hiver, ce n'est que pour de faibles concentrations de PM10 (inférieures à 20 µg/m3) que cela se produit.

Tableau 3 Variations mensuelles de la relation Partisol-Teom (PM10Teom = a PM10Part + b) pour les deux sites.
Monthly variations of the Partisol-Teom relation (PM10Teom = a PM10Part + b) for the two sites.

Saint-Louis

SO2

NOx

PM10TEOM

PM10Part

T moy

H moy

a

b

r

XT

(µg/m3)

(µg/m3)

(µg/m3)

(µg/m3)

(°C)

(%)

(µg/m3)

mai-99

17,1

35,0

30,7

32,1

19,9

40,3

0,87

2,75

0,98

< 20

juin-99

14,7

35,1

32,1

32,1

22,1

31,7

0,94

1,63

0,96

< 25

juil-99

13,0

38,9

33,4

31,7

25,1

35,6

0,89

5,81

0,96

<50

août-99

11,5

33,9

33,0

30,6

25,0

31,6

1,16

-3,17

0,97

> 20

sept-99

11,9

37,4

32,4

31,6

22,3

27,6

1,04

- 0,02

0,99

>0

oct-99

14,5

41,9

30,8

33,9

16,9

20,9

0,99

0,65

0,99

< 45

nov-99

7,1

59,8

30,4

29, 1

10,4

17,2

0,93

1,51

0,99

< 25

déc-99

17,3

64,5

29,4

32,5

7,7

15,6

0,94

-0,84

0,99

janv-00

10,9

68,6

32,3

37,8

9,1

15,3

0,95

-1,75

0,99

févr-00

14,8

54,7

29,7

32,5

10,0

18,4

0,95

0,17

0,98

< 5

mars-00

7,1

45,5

31,4

31,9

11,4

18,7

0,92

1,74

0,99

<20

avr-00

7,2

28,3

21,3

21,1

14,2

24,7

0,92

2,32

0,97

<30

mai-00

11,5

43,7

32,9

29,1

20,0

25,9

1,03

1,54

0,96

> 0

Port-de-Bouc

SO2

PM10TEOM

PM10Part

T

H

a

b

r

XT

(µg/m3)

(µg/m3)

(µg/m3)

(°c)

(%)

(µg/m3)

janv-00

17,4

28,3

31,5

6,8

45,2

0,77

3,22

0,98

<10

févr-00

20,9

28,3

31,5

9,6

42,4

0,69

6,47

0,92

< 20

mars-00

18,2

29,5

32,4

11,4

42,4

0,98

-2,3

0,95

avr-00

43,2

22,6

21,7

13,6

47,9

0,83

4,62

0,83

< 25

mai-00

23,6

28,2

29,6

18,6

43,8

1,06

0,98

> 50

juin-00

15,8

26,8

26,8

21,7

36,7

0,97

0,74

0,98

< 30

juil-00

18,5

26,0

26,3

21,9

32,8

0,94

2,23

0,95

< 35

août-00

25,8

28,6

26,0

22,3

36,8

0,77

9,51

0,88

< 40

Une étude en composantes principales (7 variables, 320 observations) montre que les variables se répartissent en trois groupes :

1. NOx, PM10Teom, PM10Partisol ;

2. T, H et DPM10 ;

3. SO2.

Cette analyse confirme que si les concentrations en PM10 sont bien liées aux activités humaines (transports ou industries), la différence entre les deux préleveurs semble dépendre de paramètres météoro­

logiques.

Port-de-Bouc

Comme pour le site de Saint-Louis, il y a peu de différences entre paramètres statistiques (moyennes, écarts-types ...) entre les deux méthodes de prélèvement sur ce site (Tableau 2, p. 419 et Figure 7, p. 423). Le nombre de dépassements de la valeur limite de 50 µg/m3 est de 8 (pour 236 mesures) si on considère le Teom et de 20 (sur 236 mesures) pour le Partisol.

Figure 7. Evolution des concentrations de PM10 à Port-de-Bouc.
PM10 concentration at Port-de-Bouc.

La courbe des différences (DPM10) entre les concentrations de PM10 mesurées par le Teom et celles mesurées par le Partisol ne présente pas de variation cyclique, la campagne de mesure ne couvrant pas une année entière, mais on observe cependant une augmentation de l'hiver à l'été (Figure 8, p. 423).

Figure 8. PM10Teom - PM10Part à Port-de-Bouc.
PM10Teom - PM10Part at Port-de-Bouc.

La relation linéaire entre les concentrations du Teom et celles du Partisol est moins satisfaisante que pour le site précédent (Figure 9, p. 424) :

Teom = 0,730 Partisol + 6,61
r = 0,90 et n = 239

Dans 10 % des cas, l'écart de ± 10 µg/m3 entre les deux méthodes est dépassé, essentiellement par excès du Partisol par rapport au Teom. Le coefficient de corrélation est également moins bon qu'à Saint-Louis. Les autres types de relation (polynomiale ou puissance) n'améliorent pas les résultats.

En dessous d'une concentration moyenne de 25 µg/m3, le Teom prélève plus de PM10 que le Partisol, la relation s'inversant au-dessus de cette limite. Pour 10 µg/m3, l'écart sera de + 40 % et de -14 % pour 50 µg/m3.

Comme à Saint-Louis, cette relation linéaire présente de fortes variations de sa pente, de 0,69 en février 2000 à 1,06 en mai (Tableau 3, p. 422) et des ordonnées à l'origine. Et c'est également en été que l'excès du Teom par rapport au Partisol est le plus important.

Une étude en composantes principales (6 variables, 172 observations) montre que, comme à Saint-Louis, il y a une forte relation entre la différence de concentration entre les deux préleveurs et la température ambiante moyenne. La relation avec l'humidité relative est moins forte, mais celle avec le dioxyde de soufre est plus importante.

Discussion

Pour les deux sites étudiés, la relation entre les concentrations obtenues avec le Teom 1400 et celles obtenues avec le Partisol est correcte, le coefficient de corrélation étant supérieur ou égal à 0,90.

Dans les deux cas (sauf pour 10 % des mesures de Port-de-Bouc), l'ensemble des mesures est dans l'intervalle Partisol = Teom ± 10. Pour le site de Saint­Louis, cet intervalle est même considérablement réduit (Partisol = Teom ± 5) pour 93 % des mesures.

Sur ce site, les deux méthodes de mesure peuvent être considérées comme équivalentes au sens de la norme européenne prEN 12341 : intervalle inférieur à 10 µg/m3 et r2 > 0,95 [11].

Pour le site de Port-de-Bouc, la dispersion est un peu plus grande et le coefficient de corrélation légèrement plus faible (0,90).

Les deux campagnes de mesures satisfont aux critères retenus par le groupe de travail européen pour son étude [8], à savoir :

- valeur de r2 supérieure à 0,8 ;

- ordonnée à l'origine inférieure à 5 (ou peu supérieure).

La différence entre les deux sites peut s'expliquer par la plus forte humidité, la plus forte concentration en SO2, des sources d'émission de particules nombreuses et de nature variée, ainsi que probablement de plus fortes concentrations en produits volatils ou semi-volatils sur le site de Port-de-Bouc (environnement marin et pétrochimique) que sur celui de Saint-Louis. On constate notamment qu'à Port-de-Bouc, le coeff icient de corrélation le plus faible (0,83 en avril) correspond à la plus forte concentration moyenne en SO2 (43 µg/m3).

Figure 9. Relation Teom-Partisol à Port-de-Bouc. Ligne pleine : PM10Teom = PM10Part ± 10.
Teom-Partisol relation at Port-de-Bouc. Full line : PM10Teom = PM10Part ± 10.

Par rapport aux données de la littérature (Tableau 1, p. 416 et 417), les deux sites présentent des valeurs de pente (0,94 et 0,73) se situant dans la fourchette (0,51 à 1,23) . Les coefficients de corrélation sont dans la moyenne de ceux obtenus par les autres études (Tableau 1, p. 416 et 417).

Les deux sites présentent des relations Teom-Partisol en été à pente plus forte qu'en hiver (Tableau 4). Le coefficient de corrélation est plus faible en été qu'en hiver à Saint-Louis ; il est pratiquement le même à Port-de-Bouc.

Une équation de corrélation à pente plus forte, mais néanmoins inférieure à 1, en été qu'en hiver signifie que la différence entre les deux préleveurs est plus faible. En été, la température ambiante est plus élevée et la quantité de composés particulaires volatils ou semi-volatils qui est pompée par le Teom est plus faible qu'en hiver. La perte due au chauffage du Teom est donc proportionnellement plus faible, entraînant ainsi une différence entre les deux préleveurs également plus faible. Ce phénomène est observé dans la quasi-totalité des études portant sur les deux saisons (Tableau 1, p. 416 et 417).

Tableau 4. Comparaison de la relation Partisol - Teom en été et en hiver sur les deux sites d'étude.
Comparison of the Partisol-Teom relation between Winter and Summer for the two sites.

Pente

Ordonnée
à l'origine

Coefficient
de corrélation

Saint-Louis

Déc 99-Fév 00

0,94

- 0,71

0,98

Juin 99-Août 99

1,02

1,67

0,95

Port-de-Bouc

Déc 99-Fév 00

0,76

4,17

0,94

Juin 00-Juillet 00

0,95

1,46

0,96

Green et al. [5] observent également à Londres des coefficients de corrélation moins bons en été qu'en hiver. Ils attribuent ce fait à l'importance de la photochimie en été et à la formation de particules secondaires de façon irrégulière, dégradant ainsi la qualité de la corrélation. Le même phénomène est constaté à Essen, en Allemagne, lors de l'étude RWTÜV [11], ainsi que dans plusieurs sites aux États-Unis [1] et dans beaucoup de cas de l'étude européenne [8].

Le fait le plus marquant de cette étude est l'existence, en été essentiellement, de valeurs de pente supérieures à l'unité, c'est-à-dire de mesures de concentrations de particules supérieures sur le Teom que sur le Partisol. Le même résultat est obtenu avec une pente inférieure à l'unité et une forte ordonnée à l'origine (août 2000 à Port-de-Bouc. par exemple). Ce phénomène est surprenant compte tenu du mode de fonctionnement du Teom (chauffage à 50 °C) qui est censé entraîner une perte de matière par évaporation de certains composés volatils ou semi-volatils, le Teom devant donc mesurer des concentrations égales ou inférieures au Partisol.

Cependant, cette « différence négative » a déjà été vue dans d'autres études [1, 8] sans qu'aucune explication n'en soit donnée. Elle peut exister aussi bien lorsque la concentration en PM10 devient importante (supérieure à 40 µg/m3 environ) que lorsqu'elle est faible (inférieure à 20 µg/m3).

Elle peut être due soit à un dysfonctionnement du Teom, soit à un dysfonctionnement du préleveur gravimétrique de comparaison (Partisol ou autre).

Dans notre étude, les filtres du Partisol restent en place sur le site pour une durée de 1 (dernier filtre de la série) à 14 jours (1er filtre de la série). On peut supposer que pendant ce délai, il se produit une évaporation d'un certain nombre de composés volatils, entrainant ainsi un « allègement » des filtres de ce préleveur. Cette évaporation se passerait essentiellement en été, notamment sur le site de Port-de-Bouc où le Partisol est en extérieur, à la température ambiante, et non climatisé. On constate d'ailleurs que la différence hiver-été est nettement plus forte à Port-de-Bouc qu'à Saint-Louis. Cette hypothèse n'a pas pu être vérifiée sur nos sites.

Une autre possibilité est que les filtres du PARTISOL se chargent en électricité statique durant leur transport ou leur stockage avant pesée, provoquant ainsi un allégement artificiel. Mais comment expliquer que cette charge électrique soit aussi régulière et conserve des corrélations aussi bonnes ?

Si ces deux phénomènes peuvent probablement jouer un rôle, une piste particulièrement intéressante vient d'être proposée par Jones et al. [14]. Ces auteurs ont constaté la présence, sur les filtres de mesure du Teom, de sulfate de calcium (gypse) secondaire, formé après le prélèvement et présent uniquement au printemps et en été pour des mesures faites sur un site côtier à Swansea (Pays de Galles, Royaume-Uni). Pour eux, la présence de ce sulfate, associé à du NaCl, serait due au phénomène suivant : malgré le chauffage à 50 °C, l'air arrivant au niveau du filtre ne serait pas sec et celui-ci pourrait être mouillé par de l'eau contenant une certaine quantité de sel dissous ; lors de l'évaporation ultérieure de cette eau (en été notamment), ces sels précipiteraient sur le filtre, entraînant ainsi une surcharge lors de la mesure. Cet artefact serait d'autant plus important que température ambiante (printemps, été) et humidité ambiante (site côtier) seraient plus élevées. Dans des sites non côtiers, la présence conjointe d'une forte humidité et de teneurs élevées en SO2, par exemple, pourrait conduire au même résultat. Les différences de caractéristiques de prélèvement du Teom et des autres préleveurs gravimétriques {diamètre du filtre, température interne de l'appareil...) pourraient expliquer que ce phénomène soit absent ou moins important sur des prélevcurs type Partisol.

Conclusion

La comparaison de préleveurs de PM10 de type Teom et Partisol sur deux sites du sud de la France a confirmé l'existence d'une différence de mesure entre ces deux types d'appareils, utilisés dans les mêmes conditions. Cette différence, non constante, est fortement dépendante de la situation et de l'environnement du site de mesure, des conditions météorologiques et de la période de mesure. Elle va engendrer, suivant les sites ou les périodes de mesure, une surestimation ou une sous-estimation du nombre de dépassements de la valeur limite de 50 µg/m3. Sur nos sites d'étude, le nombre de dépassements peut varier du simple au double.

Il apparait de façon évidente qu'il est totalement impossible d'appliquer aux mesures faites avec un appareil de type Teom un facteur correctif uniforme du nord au sud de l'Europe et du 18 janvier au 31 décembre. Cet éventuel facteur correctif doit être déterminé en fonction des caractéristiques spécifiques du site de mesure. Il sera probablement plus faible au sud de l'Europe qu'au nord, plus faible en été qu'en hiver.

Il est tout à fait nécessaire de multiplier les études comparatives entre les différents types de préleveurs, notamment dans des conditions climatiques plus chaudes et plus sèches (sud de l'Europe) que celles étudiées à ce jour.

L'excès de masse constaté, dans certaines circonstances, pour le Teom par rapport aux préleveurs gravimétriques du type Partisol, semble être dû aux caractéristiques de cet appareil. Il reste néanmoins de nombreux points obscurs et il est indispensable de continuer les recherches afin de vérifier cette hypothèse et de mieux caractériser le phénomène. À cet effet, une étude comparative des filtres des Teom des deux sites étudiés va être entreprise afin de vérifier d'une part l'existence ou non du mécanisme invoqué et d'autre part sa sensibilité aux différentes caractéristiques des sites de mesure.

Les nouveaux systèmes de microbalance de type Teom sont conçus avec des températures de chauffage plus faibles (20 à 30 °C), voire plus de chauffage. Les problèmes des générations précédentes devraient donc être éliminés. Cependant, dans un pays comme la France, le parc d'appareils ne sera pas renouvelé avant de nombreuses années. Il est donc très important d'essayer de comprendre le fonctionnement de ces appareils et d'entreprendre les études nécessaires.

Références

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2. Smith S, Stribley T, Barrait B, Perryman C. Determination of PM10 by Partisol, Teom, ACCU and cascade impactor instruments in the London Borough of Greenwich. Clean Air 1997;27 (3):70-3.

3. Ayers GP, Keywood MD, Gras JL. Teom versus manual gravimetric methods for determination of PM2.5 aerosol mass concentrations. Atmos Environ 1999;33:3717-21.

4. Salter LF, Parsons B. Field trials of the Teom and Partisol for PM10 monitoring in the St Austell China clay area, Cornwall, UK. Atmos Environ 1999;33: 2111-4.

5. Green D, Fuller G, Barrait B. Evaluation of Teom correction factors for assessing the EU Stage 1 limit values for PM10. Atmos Environ 2001;35:2589-93.

6. DETR. Assistance with the review and assessment of PM10 concentrations in relation to the proposed EU Stage 1 limit values. HMSO,London 1999.

7. Airborne Particles Expert Group (APEG). Source apportionment of airborne particulate matter in the United Kingdom, DETR 1999: 157 p.

8. Williams M, Bruckmann P. A report on guidance to member states on PM10 monitoring and intercomparisons with the reference method. EC Working group on particulate matter, Draft Final Report, 13 July 2001.

9. Meyer M, Lijek J, Ono O. Continous PM10 measurements in a woodsmoke environment, PM10 standards and nontraditional particulate source controls. in: Chow JC, Ono DM (Eds) Air and Waste Manage Assoc 1992;TR-22 (1):24-38.

10. Mathé F, Herbin B. Premiers résultats de tests sur les particules en suspension : Teom PM10 versus méthodes gravimétriques, Teom PM10 versus PM2.5. 19èmes Journées ATMO, Bordeaux, Octobre 2000, Résumé.

11. RWTÜV. Test report on the comparison of the concentration measuring instrument of airborne particulates Teom 1400a, Revision B, using the reference method in accordance with European Standard prEN 12341. Report to R&P from RWTÜV Anlagentechnik GmbH, Essen. Germany 1999.

12. Bertrand L Optimisation of PM10-PM25 sampling in Belgium. Workshop on particulate matter monitoring, Venice, 12-13 June 2000, Abstract.

13. Santroch J. PM10 measurement and evaluation in the Czech Republic according Io the directive 1999/30/EC. Workshop on particulate malter monitoring, Venice, 12-13 June 2000, Abstract.

14. Jones TP, Williamson BJ, Bérubé KA, Richards RJ. Microscopy and chemistry of particles collected on Teom filters: Swansea, South Wales, 1998-1999. Atmos Environ 2001 ;35 :3573-83.

Pour citer ce document

Référence papier : Yves Noack, Martine Le Floch, Dominique Robin, Anne Leopold et Claire Alary « Comparaison des mesures de concentration de PM10 par des préleveurs Teom et Partisol sur deux sites du sud de la France », Pollution atmosphérique, N° 171, 2001, p. 413-426.

Référence électronique : Yves Noack, Martine Le Floch, Dominique Robin, Anne Leopold et Claire Alary « Comparaison des mesures de concentration de PM10 par des préleveurs Teom et Partisol sur deux sites du sud de la France », Pollution atmosphérique [En ligne], N° 171, mis à jour le : 28/01/2016, URL : http://lodel.irevues.inist.fr/pollution-atmospherique/index.php?id=2856, https://doi.org/10.4267/pollution-atmospherique.2856

Auteur(s)

Yves Noack

CEREGE, UMR 6635 CNRS, Université Aix-Marseille III, BP 80, 13545 Aix-en-Provence Cedex 4

Martine Le Floch

CEREGE, UMR 6635 CNRS, Université Aix-Marseille III, BP 80, 13545 Aix-en-Provence Cedex 4

Dominique Robin

AIRMARAIX, 67-69, avenue du Prado, 13286 Marseille Cedex 6

Anne Leopold

AIRFOBEP, route de la Vierge, 13500 Martigues

Claire Alary

CEREGE, UMR 6635 CNRS, Université Aix-Marseille III, BP 80, 13545 Aix-en-Provence Cedex 4