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Réactivité hétérogène entre des particules modèles dʼaérosols marins et des atomes de chlore

Heterogeneous reactivity betweenmodel sea salt particlesand chlorine atoms

Raluca Ciuraru, Sylvie Gosselin, Nicolas Visez et Denis Petitprez

p. 395-404

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Résumé

Le chlore atomique peut être l'oxydant le plus important de la couche limite marine à l'aube lorsque la concentration en radicaux OH est faible. Lʼatmosphère est aussi chargée en particules dʼaérosol où des collisions réactives peuvent se produire à lʼinterface gaz/solide ou gaz/liquide. Il est donc important de prendre en compte les mécanismes élémentaires de chimie hétérogène pour une meilleure description des processus physico-chimiques atmosphériques.
Nous étudions la réactivité entre le chlore atomique et des particules représentatives des sels marins (NaCl et sels marins synthétiques) au sein dʼun réacteur à écoulement à parois recouvertes couplé à un spectromètre de masse. Nous mesurons la vitesse de réaction et déterminons le coefficient de capture, γ (probabilité globale de réaction sur la surface du solide) et cherchons à identifier les éventuels nouveaux produits formés.
Des mesures ont aussi été effectuées avec du sulfate dʼammonium et du nitrate dʼammonium, composés majoritaires dans les particules secondaires issues de la condensation dʼespèces gazeuses dʼorigine anthropique.
Les valeurs de γ varient entre 10– 4 et 10– 2 selon la nature des matériaux utilisés. Nous avons observé la formation de chlore moléculaire par recombinaison hétérogène des atomes de chlore ainsi que la formation de lʼacide hypochloreux (HOCl). Nous avons mis en évidence le rôle de lʼeau adsorbée sur les particules pour des températures comprises entre 258 K et 313 K.

Abstract

Atomic chlorine could be the most important oxidant in the marine boundary layer at dawn when the concentration of OH radicals is low. The atmosphere is loaded with aerosol particles, on the surface of which reactive collisions can occur at the gas/solid or gas/liquid interfaces. It is therefore important to take into account the basic mechanisms of heterogeneous chemistry for a better description of atmospheric chemical and physical processes.
The objective of this work is to study the reactivity between chlorine atoms and particles representative of sea salts (NaCl and synthetic sea salts). The experiments are performed in a coated wall flow tube reactor coupled to a mass spectrometer. We have measured the reaction rate and determined the uptake coefficient, γ (overall probability of reaction on the solid surface) and identified the possible products formed.
Measurements have also been carried out with ammonium sulfate and nitrate particles, the major components in the secondary particles formed by the condensation of gaseous species of anthropogenic origin.
The values of γ vary between 10– 4 and 10– 2 depending on the nature of the surface. We observed the formation of molecular chlorine by heterogeneous recombination of Cl˙ and the formation of HOCl. The role of surface adsorbed water on the particles for temperatures ranging between 258 K and 313 K was investigated and discussed.

Entrées d'index

Mots-clés : Chimie atmosphérique, Espèces chlorées réactives, Réactivité hétérogène, Sels marins

Keywords: Atmospheric chemistry, Heterogeneous reactivity, Reactive chlorine species, Sea salts

Pour citer ce document

Référence papier : Raluca Ciuraru, Sylvie Gosselin, Nicolas Visez et Denis Petitprez « Réactivité hétérogène entre des particules modèles dʼaérosols marins et des atomes de chlore », Pollution atmosphérique, N° 212, 2011, p. 395-404.

Référence électronique : Raluca Ciuraru, Sylvie Gosselin, Nicolas Visez et Denis Petitprez « Réactivité hétérogène entre des particules modèles dʼaérosols marins et des atomes de chlore », Pollution atmosphérique [En ligne], N° 212, mis à jour le : 25/01/2013, URL : http://lodel.irevues.inist.fr/pollution-atmospherique/index.php?id=378, https://doi.org/10.4267/pollution-atmospherique.378

Auteur(s)

Raluca Ciuraru

Laboratoire de Physico-Chimie des Processus de Combustion et de l’Atmosphère (PC2A), UMR CNRS 8522, Université Lille 1,Cité Scientifique – Bâtiment C11 – 59655 Villeneuve-d’Ascq – France

Sylvie Gosselin

Laboratoire de Physico-Chimie des Processus de Combustion et de l’Atmosphère (PC2A), UMR CNRS 8522, Université Lille 1,Cité Scientifique – Bâtiment C11 – 59655 Villeneuve-d’Ascq – France

Nicolas Visez

Laboratoire de Physico-Chimie des Processus de Combustion et de l’Atmosphère (PC2A), UMR CNRS 8522, Université Lille 1,Cité Scientifique – Bâtiment C11 – 59655 Villeneuve-d’Ascq – France

Denis Petitprez

Laboratoire de Physico-Chimie des Processus de Combustion et de l’Atmosphère (PC2A), UMR CNRS 8522, Université Lille 1,Cité Scientifique – Bâtiment C11 – 59655 Villeneuve-d’Ascq – France