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Répartition et quantification des sources de HAP en vallées alpines par des composés organiques soufrés : impact industriel ?

Source apportionment of PAHs in two Alpine valleys using Sulfur-containing Organic Compounds: industrial impact?

Benjamin Golly, Christine Piot, Jean-Luc JAFFREZO, Guillaume BRULFERT, Gérard Berlioux et Jean-Luc BESOMBES

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Résumé

La région Rhône-Alpes, et plus particulièrement les vallées alpines de l’Arve et de la Tarentaise, constitue l’une des zones géographiques en France particulièrement concernées par les dépassements de valeurs autorisées en PM10. Au cours des années 2007-2010, les nombres de jours de dépassement sur le site de mesure de la vallée de l’Arve à Passy (Air Rhone-Alpes) sont fréquemment au-dessus de la limite réglementaire autorisée fixée à 37 jours par an.

Selon les cadastres des émissions de HAP, ces sites sont fortement impactés par 3 principaux secteurs d’activités : le chauffage au bois, le trafic routier et l’industrie. Ces dernières années, des travaux menés au LCME et au LGGE sur l’utilisation de modèles récepteurs de déconvolution des sources d’émission de PM basés notamment sur des profils chimiques (Chemical Mass Balance) ont mis en évidence la particularité des sites de montagne vis-à-vis de la dynamique des sources d’émissions de polluants atmosphériques (Piot, 2011). Ces modèles sont basés sur l’utilisation de traceurs spécifiques et la comparaison de profils chimiques d’émission. Cependant, les approches qualitatives (études ratio-ratio de composés de la famille des HAP) mises en place lors de ces études ont montré un profil chimique similaire entre les émissions de la combustion du bois et les émissions issues d’un certain type d’activité industrielle. La forte similitude entre ces sources peut donc introduire un biais dans les résultats de ces modèles, d’où la nécessité d’identifier de nouveaux traceurs spécifiques de sources d’émissions. De janvier à mars 2013, deux campagnes de mesure simultanées ont été réalisées dans la vallée de l’Arve et de la Tarentaise. La spéciation organique réalisée sur ces échantillons journaliers a mis en évidence la présence de composés aromatiques soufrés (PASHs) dans l’atmosphère de ces vallées. Dans la littérature, ces composés sont couramment utilisés comme traceurs des émissions véhiculaires directes. Cependant, l’exploration d’échantillons collectés en bordure de voie rapide ne rapporte pas la présence de ces composés dans les émissions véhiculaires en accord avec l’évolution des normes européennes sur les taux de soufre dans les essences (EU Directive 2003/17/EC). Leur détection dans l’atmosphère des vallées alpines possédant un important bassin industriel axé sur la transformation du carbone montrerait leur aptitude à tracer ce type d’activité industrielle.

Leur introduction comme molécules traceurs à l’intérieur d’un modèle récepteur comme le CMB et la confrontation avec un modèle original de régression non linéaire multivariée (NLRM) pour déconvoluer les sources de HAP et de PM sont discutées afin de valider leur origine et d’améliorer la connaissance des différentes sources émettrices de HAP et de PM dans ces sites de fond de vallée.

Abstract

The Rhône-Alpes region and more exactly the Alpine valleys of Arve and Tarentaise, are the places of strong air pollution. During winter, this air pollution is associated to high levels of atmospheric particles (PM10) and of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) concentrations. The number of exceedance days between 2007 and 2010 is frequently above the limit value which is fixed to 37 days by year. According to the French emissions inventories, the biomass burning, traffic and industry are the three main emissions sources of pollutant in these sites. Recent studies using receptor models like Chemical Mass Balance (CMB) highlighted some important features for understanding the atmospheric pollution phenomena in alpine valleys (Piot, 2011). These models are based on the comparison of chemical fingerprints and/or the specific ratios of molecular markers. Some qualitative methodologies have shown that the chemical source profiles were very similar between biomass combustion and a type of industrial emissions on these sites. This may have introduced a bias to the results of discrimination. For this, we need to find new specific tracers of industrial source to minimize these problems.

Two intensive field campaigns were conducted during winter 2013 from January to March, on two rural exposed sites in Arve valley near Passy and in Tarentaise valley near La Léchère. Daily samples were analyzed. They were focused on organic matter speciation and they have shown the presence of Sulfur-containing polycylic aromatic compounds (PASH) in ambient air of these valleys. In literature, these compounds are commonly used like markers of vehicular emissions even if the main emission source of these compounds could be changing with the introduction of sulfur-free fuel in Europe (EU Directive 2003/17/EC). The detection of PASH in two alpine valleys having an important industrial area focused on carbon transformation could highlight their capacity to trace this type of industrial activity.

The interest of PASH compounds as tracers was discussed, focusing on their application in several receptor models such as Chemical Mass Balance (CMB) and Non Linear Multivariate Regression model (NLRM) for source apportionment of PM and PAH.

Entrées d'index

Mots-clés : émissions industrielles, HAPS, modèles récepteurs : modèle de régression non linéaire et CMB, Répartition des sources d’émissions de HAP, vallées alpines

Keywords: alpine valleys, industrial emissions, PASH, receptor models: non linear multivariate regression and CMB, Source Apportionment of PAH

Texte intégral

Introduction du contexte

La qualité de l’air de nos montagnes est devenue depuis plusieurs années une préoccupation de santé publique. En région Rhône-Alpes et plus précisément en vallées de l’Arve et de la Tarentaise, les dépassements de valeurs autorisées de différents polluants réglementaires dont les particules fines (PM10) sont fréquents en périodes hivernales. Au cours des années 2007-2010, les nombres de jours de dépassement sur le site de mesure de la vallée de l’Arve à Passy (données Air Rhône-Alpes) sont régulièrement au-dessus de la limite réglementaire autorisée, fixée à 37 jours par an. Ce constat préoccupant a poussé les pouvoirs publics à mettre en place un Plan de Protection de l’Atmosphère (PPA) dans une très large zone de la vallée de l’Arve, visant à réduire significativement les émissions des sources fixes (activités locales) et des sources mobiles (transports).

Ces dernières années, plusieurs programmes de recherche menés en collaboration étroite entre les laboratoires LCME et LGGE, ont développé des méthodologies de déconvolution des sources de la matière particulaire (PM) basées sur l’étude de profils chimiques de sources d’émissions (Piot, 2011 ; 2012). Ces études ont montré l’impact significatif de la combustion du bois sur les atmosphères de montagne et aussi la présence de facteurs de confusion liés à la forte similitude entre des profils chimiques de plusieurs sources d’émissions. Effectivement, par des approches qualitatives de détermination de l’influence des sources utilisant seulement les HAP et l’EC, par exemple (Robinson et al, 2006), il s’avère difficile de différencier sur la base des profils de certaines familles chimiques la source de combustion du bois et certaines sources industrielles locales. Cette indétermination introduit potentiellement un biais dans les résultats des modèles récepteurs comme le Chemical Mass Balance (CMB) pour une répartition et une quantification correcte des sources de pollution.

Enfin, l’utilisation de ce même type de modèle pour l’étude des sources de polluants organiques constitutifs de la matière particulaire, comme les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP), conduit à une mauvaise reconstruction des sources. Celle-ci s’explique en partie par le manque de traceurs organiques spécifiques de la source industrielle locale qui est l’un des 3 principaux émetteurs important de HAP dans ces vallées, selon le cadastre des émissions (données 2010 : résidentiel/tertiaire : 60 %, les transports 20 %, l’industrie 20 %). De plus, les vallées alpines sont couramment confrontées à des périodes de stabilité atmosphérique importante qui engendrent une mauvaise dispersion des polluants émis. Une période de forte pollution n’est alors pas nécessairement due à une augmentation des émissions mais simplement à une mauvaise dispersion des polluants dans l’atmosphère. Les modèles récepteurs classiques ne prennent pas en compte ce paramètre pouvant avoir un impact significatif en vallée pendant l’hiver.

Depuis plusieurs années, une grande attention est portée sur l’étude des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP). Ce sont des polluants constitutifs de la matière organique de l’aérosol atmosphérique et issus majoritairement de processus de combustion. L’étude basée uniquement sur le comportement de ces composés ne permet plus une détermination correcte de l’influence de leurs sources d’émissions (Katsoyiannis et Breivik, 2014). Ces polluants sont émis en même temps que d’autres composés aromatiques polycycliques soufrés, oxygénés ou nitrés (Albinet et al., 2008). La présence d’un hétéroatome peut alors conférer un caractère cancérigène plus important que leur homologue HAP. De plus, l’étude de ces composés peut apporter des informations complémentaires sur les différentes sources de HAP dans l’atmosphère (Andersson et al., 2006). Plus particulièrement, les composés aromatiques polycycliques soufrés (HAPS) sont naturellement présents dans la matière d’origine fossile. Ils sont libérés dans l’atmosphère par ses différentes sources de combustion. Dans la littérature, les sources majoritaires répertoriées sont les émissions véhiculaires principalement, les pollutions aux hydrocarbures, ainsi que les émissions dues à la combustion de charbon. Les normes européennes ayant fortement imposé une diminution du taux de soufre réduit à 10 ppm dans les carburants (EU Directive 2003/17/EC), ces composés soufrés pourraient être considérés comme de nouveaux traceurs organiques de sources d’émissions industrielles, particulièrement intéressants dans les vallées alpines qui possèdent d’importants sites industriels axés sur la transformation de produits carbonés.

Le but de ce travail s’articule en deux principaux volets. Premièrement, pour améliorer la compréhension des phénomènes de pollution en vallée et quantifier plus finement l’impact de l’industrie, il est nécessaire d’avoir une meilleure caractérisation chimique des différentes sources d’émissions mises en jeu. Au vu des récents travaux, le manque d’information concerne principalement le secteur industriel. De ce fait, la recherche de composés organiques pouvant jouer le rôle de traceurs spécifiques ciblant les activités industrielles présentes en vallée est nécessaire. Ainsi, l’étude des HAPS s’avère particulièrement intéressante en vallées alpines en raison de la présence d’importants sites industriels axés sur la transformation de produits carbonés.

Deuxièmement, l'évaluation de la pertinence de l’utilisation de ces nouveaux traceurs comme variables de différents modèles de quantification et répartition des sources de PM (Chemical Mass Balance) et de HAP est un enjeu important pour quantifier l’influence de ces activités sur les niveaux de contamination de l’atmosphère. Ces modèles font intervenir des traceurs spécifiques de sources (levoglucosan, hopane…) et des données météorologiques, afin d’améliorer la connaissance des dynamiques des sources de HAP responsables des fréquents dépassements.

Caractérisation de la fraction organique de l’aérosol en vallées alpines

Descriptions des sites d’études

Pour déterminer la provenance des composés aromatiques soufrés (HAPS), deux campagnes de prélèvements en proximité immédiate de leurs sources potentielles ont été réalisées. Une première campagne a été effectuée en septembre 2011, en proximité routière de la rocade sud de Grenoble (Programme ADEME MOCOPO) et une seconde en juin 2013, en proximité d’industries spécialisées dans la transformation des matières carbonées dans les vallées de l’Arve et de Tarentaise.

Les prélèvements en air ambiant dans les deux vallées étudiées ont été réalisés sur les sites de mesures d’Air Rhône-Alpes dans les communes de Passy et de La Léchère (Figure 1). Plusieurs campagnes intensives de prélèvement haut débit (30 m3.h-1) des PM10 ont été réalisées pendant l’hiver 2013 sur ces différents sites.

Agrandir Image1

Figure 1. Localisation des sites de prélèvements dans la vallée de l’Arve (Passy) et dans la vallée de la Tarentaise, (La Léchère).
Localization of the sampling sites in Arve Valley (Passy) and in Tarentaise Valley (La Léchère).

Ces deux stations de mesure se situent à proximité des zones industrielles donc dans une configuration permettant de caractériser au mieux la composition chimique des panaches de ces émissions industrielles.

Spéciation organique des HAPS

Les échantillons ont été traités selon un protocole d’extraction mis en place au laboratoire à l’aide d’un appareil d’extraction haute pression et haute température. La spéciation des PM10 a été réalisée en GC-MS et HPLC, afin de quantifier une large gamme de composés dont les HAP, HAPS et les principaux traceurs de sources que sont le lévoglucosan pour la combustion du bois et les hopanes pour les émissions véhiculaires. La caractérisation des éléments majeurs des PM10(carbone organique, carbone élémentaire, ions majeurs) a été réalisée suivant des protocoles précédemment décrits (Pio, 2011). De fortes concentrations en HAP sont mesurées sur les sites ambiants, ces concentrations sont similaires aux concentrations observées dans plusieurs vallées alpines en période hivernale (Marchand et al., 2004). Le benzo(a)pyrène (BaP) atteint un maximum de 13 ng.m-3, dépassant nettement la valeur cible de 1ng.m-3 (valeur cible en moyenne annuelle). De même, des HAPS cibles, comme le benzo(b)naphtho(2,1-d)thiophene (BNT(2 ,1)), sont mesurés avec des concentrations très significatives (tableau 1).

Campagnes (nombre d’échantillon)

Type

PM10

(µg.m-3)

Levoglucosan

(µg.m-3)

BaP

(ng.m-3)

Hopanes*

(ng.m-3)

BNT(2,1)

(ng.m-3)

Industrie

Arve juin 2013 (21)

Voie rapide

Grenoble 2011 (7)

Site influencé

NQ

<QL

39,49 - 6.13

1,44 - 0,13

10,12 - 1,19

94 - 22

1,23 - 0.11

2,85 - 0.02

12,35 - 0,05

<QL

Vallée de Tarentaise (32)

Vallée de l’Arve (29)

Rural exposé

74,14 - 8.22

2,01 - 0,06

4,36 - 0,41

1,73 - 0,45

0,44 - 0,03

100 - 15,38

4,34 - 0,23

13,13 - 0,47

3,81 - 0,42

1,28 - 0,03

* Somme des 10 principaux hopanes

Tableau 1. Récapitulatif des concentrations de polluants « cibles » durant les campagnes de prélèvement.
Short description of concentrations oftargeted pollutant quantified on each sampling site.

La présence de ces composés soufrés en grande quantité en proximité industrielle et leur absence en proximité routière pointent fortement vers une source industrielle dans les vallées de Tarentaise et de l’Arve. La spéciation réalisée sur les échantillons collectés sur le site industriel a permis de créer un profil chimique représentatif de cette source d’émission, dans le cas d’une industrie de mise en forme de matériaux graphitique. L’intégration de ce profil industriel, ainsi que celle des composés HAPS en tant que nouveaux traceurs dans les modèles de quantification et de répartition des sources de PM et HAP, est présentée dans la partie suivante.

Répartition et quantification des sources de PM10 et de HAP

Chemical Mass Balance (CMB)

Le modèle CMB (Chemical Mass Balance) est un modèle dit modèle récepteur car il s’appuie principalement sur des mesures obtenues en site récepteur. Il est couramment utilisé pour la détermination statistique et quantitative des contributions des sources primaires de PM (Schauer et al., 1996 ; Robinson et al., 2006 ; El Haddad, 2011). L’approche consiste à décrire la concentration des constituants d’un échantillon ambiant donné comme une combinaison linéaire des profils chimiques fixés de sources d’émissions connues.

La formule explicitant la concentration d’une espèce chimique i analysée sur le site récepteur k est la suivante :

Image2

avec aij la concentration relative du composé i dans le profil chimique d’émission de la source j, fijk le coefficient de fractionnement qui représente l’évolution de aij au cours du transport de la source j vers le site de prélèvement k, Sjk la concentration observée sur le site k et provenant de la source j.

La méthodologie utilisée et les profils chimiques introduits dans le modèle sont décrits en détail dans nos précédents travaux (Piot, 2011). Cette méthodologie a été complétée par l’introduction du profil de source industrielle déterminée dans le cadre de cette étude (Golly, en cours). La répartition des sources de PM est présentée ci-dessous (figure 2).

Agrandir Image3

Figure 2. Contribution aux PM10 des sources d’émissions dans la vallée de l’Arve (programme CATOSI).
Source contribution to fine particulate matter (PM2.5) estimated in the Arve Valley by CMB modeling.

L’introduction d’un nouveau profil de source d’émission déterminé en proximité industrielle a permis une meilleure quantification des PM10 et une meilleure séparation de la source industrielle locale. Cette source atteint des maximums de 15 % à 23 % de contribution journalière aux PM10 dans la vallée de la Tarentaise et de l’Arve respectivement, sur la période de prélèvement. Sur les 2 sites étudiés, les concentrations moyennes en particulessont largement dominées par la source combustion de biomasse. Les contributions moyennes sur les deux vallées alpines sont de l’ordre de 24 % dans la vallée de Tarentaise et 48 % dans l’Arve. Ces résultats sont en accord avec les études précédemment réalisées sur l’estimation de la part de combustion du bois sur la pollution particulaire observée en vallées (Piot, 2011).

Modèle de régression non linéaire multivariée

Si le modèle CMB donne de bons résultats dans ce cas pour la description des sources de PM, son application à la caractérisation des sources de HAP reste encore très limitée, probablement en raison de la forte similitude des profils de HAP des différentes sources d’émissions potentielles. Une alternative peut être proposée pour quantifier l’influence des sources de HAP, basée sur le développement de modèles de régression et s’appuyant sur différents traceurs spécifiques de sources.

Un modèle de régression non linéaire multivariée pour la répartition des sources de HAP a été décrit en détail dans la littérature (Van Drooge et Ballesta, 2009 ; 2010). Brièvement, cette méthodologie suppose que les niveaux de concentrations observés (dans notre cas, en HAP), peuvent être décomposés en une combinaison non linéaire des concentrations de traceurs de sources et des données météorologiques sur le site de prélèvement. Dans notre étude, les traceurs de sources utilisés sont respectivement : le lévoglucosan pour la combustion de la biomasse, les hopanes pour les émissions véhiculaires, et le benzo(b)naphtho(2 ,1-d)thiophene pour les émissions industrielles locales. Pour diminuer l’influence de la partition gaz-particule de certains HAP, seuls le benzo(b,k)fluoranthère (B(bk)F), l’indéno(1,2,3-cd)pyrène (IP) et le benzo(g,h,i)perylène (B(ghi)P) ont été sélectionnés dans cette étude, en raison de leur stabilité photochimique et leur caractère fortement particulaire. Les concentrations de ces 3 espèces sont du même ordre de grandeur dans les deux vallées et varient entre 0.23 et 5.76 ng/m-3 et de 0.41 à 23.1 ng/m-3 dans les vallées de Tarentaise et de l’Arve respectivement. Des concentrations plus élevées sont mesurées dans la vallée de l’Arve qui peuvent être expliquées par un nombre d‘émetteurs de HAP plus important et une différence de dynamique atmosphérique avec la présence plus ou moins fréquente de conditions aérologiques stables (couche d’inversion thermique).

Afin d’estimer la hauteur de la couche de mélange qui peut influencer fortement les concentrations en HAP, un gradient thermique est calculé à partir de mesures météorologique de stations proches des sites de mesures, et introduit comme variable explicative dans le modèle de régression. La formule de régression utilisée se présente sous la forme :

Image4

avec Image5 les concentrations des traceurs spécifiques des Image6 sources identifiées sur le site, Image7 le gradient thermique exprimé en °c/100m et (Image8 ,Image9 ) les paramètres de corrélation déterminés par la régression.

La matrice de donnée est constituée d’un grand nombre de types de variables de natures différentes. Une étape d’homogénéisation de la base de données est nécessaire afin de pouvoir comparer les variables entre elles et de ne pas perturber la résolution mathématique de la régression linéaire. La transformation consiste à centrer et réduire les variables explicatives afin de pouvoir les comparer entre elles. Cette transformation s’exprime par l’équation suivante :

Image10

avec Image11 la valeur de la variable Image12 dans l’échantillon i de la matrice de donnée, Image13 et Image14 respectivement la moyenne et l’écart type de la variableImage15. L’unité de mesure de l’échelle transformée est alors l’écart-type (sans dimension).

Agrandir Image16

Figure 3. Contribution aux HAP des sources d’émissions dans la vallée de l’Arve (programme CATOSI).
Source contribution to the sum of polycyclic aromatic hydrocarbons (B(bk)F, B(ghi)P and IP) estimated in the Arve Valley by NLRM modeling.

La figure 3 présente les valeurs de la somme des concentrations des 3 HAP reconstitués par le modèle, ainsi que les valeurs mesurées sur les échantillons. Une très bonne corrélation (r2=0.95, n=26) est obtenue entre les données du modèle et les données issues de la mesure lors de l’utilisation des traceurs des 3 sources identifiées, pour le cas de la vallée de l’Arve. Les résultats sont comparables en Tarentaise (r2=0.96, n=26). L’utilisation des données du modèle permet également de proposer une répartition relative par source du niveau de HAP. La répartition des sources de HAP calculée à l’aide de ce modèle montre une forte influence des émissions industrielles et de la combustion du bois à La Léchère, en hiver. Ces sources atteignent des contributions moyennes sur la période d’échantillonnage de 45 % pour l’industrie, et 41 % pour la combustion du bois (figure 3). Dans la vallée de la Tarentaise, sur le site de La Léchère, les contributions moyennes relatives sont de 28 %, 33 % et 39 % pour les émissions industrielles, la combustion du bois et les émissions véhiculaires respectivement.

Conclusion

  Ce travail a permis la mise en avant des hydrocarbures aromatiques polycycliques soufrés (HAPS) comme traceurs des activités industrielles axées sur la transformation du carbone présentes dans les vallées alpines de l’Arve et de la Tarentaise. De plus, un profil chimique industriel de ces activités a été caractérisé. Il a été démontré que ce profil peut être directement utilisable dans des approches de type CMB pour la répartition des sources de PM. Le développement d’un modèle de régression non linéaire, couplant traceurs organiques de source et données météorologiques, a apporté une meilleure connaissance des sources de HAP en vallées alpines.

Les perspectives de ce travail sont multiples. En raison de la spécificité de l’activité industrielle émettrice de HAPS, ces traceurs ne représentent qu’une partie de l’activité industrielle locale. Une confrontation de cette approche basée essentiellement sur l’étude de la matière organique avec la spéciation des éléments métalliques pourrait apporter des informations complémentaires à ce sujet. La quantification de ces composés sur d’autres sites ayant des activités industrielles différentes pourra nous renseigner sur leur pertinence à tracer d’autres types d’émission, comme la combustion de charbon.

L’application de ces méthodologies de régression de HAP pour d’autres sites permettra d’évaluer leur robustesse, dans le but de mettre au point des modèles simples d’aide à la décision pour l’amélioration de la qualité de l’air.

Références

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Pour citer ce document

Référence électronique : Benjamin Golly, Christine Piot, Jean-Luc JAFFREZO, Guillaume BRULFERT, Gérard Berlioux et Jean-Luc BESOMBES « Répartition et quantification des sources de HAP en vallées alpines par des composés organiques soufrés : impact industriel ? », Pollution atmosphérique [En ligne], N° 224, mis à jour le : 23/05/2017, URL : http://lodel.irevues.inist.fr/pollution-atmospherique/index.php?id=4696, https://doi.org/10.4267/pollution-atmospherique.4696

Auteur(s)

Benjamin Golly

Univ. Savoie, LCME, F-73000 Chambéry, France, benjamin.golly@univ-savoie.fr

Christine Piot

Univ. Savoie, LCME, F-73000 Chambéry, France

Jean-Luc JAFFREZO

Univ. Grenoble Alpes, CNRS, LGGE, F-38000 Grenoble, France

Guillaume BRULFERT

Air Rhône-Alpes, Bron, France

Gérard Berlioux

SGL CARBON S.A.S, Passy, France

Jean-Luc BESOMBES

Univ. Savoie, LCME, F-73000 Chambéry, France