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Ozone troposphérique en France : distribution spatiale et tendances sur la période 1999-2012

Tropospheric ozone in France: spatial distribution and trends over the time period 1999-2012

Pierre Sicard et Philippe Rossello

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Résumé

Les données horaires d’ozone (O3) de 332 stations de surveillance, réparties en France, ont été analysées sur la période 1999-2012 afin de calculer les tendances à court terme. Dans le contexte actuel de changement climatique, l’élaboration d’indicateurs d’exposition pour la protection de la santé et de la végétation permet d’établir des normes appropriées et des politiques européennes efficaces pour réduire les effets néfastes de l’O3. La génération de cartes d’O3 précises, pour l’évaluation de l’exposition et des risques pour les populations et les écosystèmes, est difficile. Pour contrer ce problème, une approche d’interpolation locale a été proposée pour cartographier les niveaux d’O3 à partir des données issues des stations de surveillance.Les statistiques annuelles d’O3 et les indicateurs d’impact sur la santé humaine et sur la végétation ont été étudiés. La population est plus exposée à des niveaux élevés d’O3 en zone rurale qu’en ville. Les concentrations moyennes annuelles en O3 ont diminué de 0,12 ppb.an-1 en zone rurale. La diminution significative des pics d’O3 au printemps et en été est associée à des réductions substantielles des émissions de NOx et de COV dans l’UE-28 depuis le début des années 1990. À l’inverse, les niveaux d’O3 sont en hausse dans les stations urbaines (+ 0,14 ppb.an-1), en particulier pendant la période froide.Cette augmentation peut être attribuée à l’augmentation des apports d’O3 (et de ses précurseurs) par le transport transcontinental et à une plus faible destruction de l’O3 par le NO en raison de la réduction des émissions locales de NOx. Entre 1999 et 2012, les tendances montrent que la menace pour la population et la végétation a diminué en France, ce qui démontre le succès des stratégies de contrôle des émissions en Europe au cours des 20 dernières années. Cependant, pour tous les indicateurs d’exposition, les seuils de protection sont dépassés régulièrement, et les objectifs des directives européennes de qualité de l’air ne sont pas respectés. Pour l’O3, la région à haut risque est le Sud-Est de la France. Cette étude apporte des informations innovantes sur i) la distribution spatiale des concentrations en O3 ; ii) les dépassements ; iii) les tendances afin de définir des normes plus appropriées pour la protection de la santé humaine et des écosystèmes en France.

Abstract

The hourly ozone (O3) data from 332 background monitoring stations, spread in France, were analyzed over the period 1999-2012 and short-term trends were calculated. In the current climate change context, the calculation of human health- and vegetation-relevant metrics, and of associated trends, provides a consistent method to establish proper and effective policies to reduce the adverse O3 effects. The generation of optimal O3 maps, for risk and exposure assessment, is challenging. To overcome this issue, starting from a set of stations, a hybrid regression-interpolation approach was proposed. Annual surface O3 metrics, O3 human health metrics (number of exceedances of daily maximum 8-h values greater than 60 ppb and SOMO35) and O3 vegetation impact metrics (AOT40 for vegetation and forests) were investigated at individual sites. Citizens are more exposed to high O3 levels in rural areas than people living in the cities. The annual mean concentrations decreased by - 0.12 ppb.year-1 at rural stations, and the significant reduction at 67% of stations, particularly during the warm season, in the number of episodic high O3 concentrations (e.g. 98th percentile, - 0.19 ppb.year-1) can be associated with the substantial reductions in NOx and VOCs emissions in the EU-28 countries since the early 1990s. Inversely, the O3 background level is rising at 76% of urban sites (+ 0.14 ppb.year-1), particularly during the cold period. This rise can be attributed to increases in imported O3 by long-range transport and to a low O3 titration by NO due to the reduction in local NOx emissions. The decrease in health-related and vegetation-relevant O3 metrics, at almost all stations, is driven by decreases in regional photochemical O3 formation and in peak O3 concentrations. The short-term trends highlight that the threat to population and vegetation declined between 1999 and 2012 in France, demonstrating the success of European control strategies over the last 20 years. However, for all exposure metrics, the issue of non-attainment of the target value for O3 persists in comparison with the objectives of air quality directives. The region at highest O3 risk is the South-eastern France. This study contains new information on the i) spatial distribution of surface O3 concentration, ii) exceedances and iii) trends to define more suitable standards for human health and environmental protection in France.

Entrées d'index

Mots-clés : AOT40, ozone, SOMO35, tendance, test de Mann-Kendall

Keywords: AOT40, ground-level ozone, Mann-Kendall test, SOMO35, trend

Texte intégral

1. Introduction

L’ozone troposphérique (O3) est le troisième plus important gaz à effet de serre en termes de forçage radiatif (Stevenson et al., 2013 ; Kulkarni et al., 2015) contribuant au changement climatique (Unger et al., 2006). La formation de l’O3 troposphérique se produit lorsque les oxydes d’azote (NOx), le monoxyde de carbone (CO) et les Composés Organiques Volatils (COV) réagissent dans l’atmosphère en présence de rayonnement solaire (Chameides et al., 1988 ; Monks et al., 2015). La durée de vie de l’O3 dans la troposphère est assez longue, i.e. quelques jours dans la couche limite à quelques mois dans la troposphère libre, pour permettre son transport sur de longues distances (Zanis et al., 2007) et affecter des zones éloignées des régions sources (De Leeuw, 2000 ; Stevenson et al., 2006).

La mise en œuvre d’une législation de réduction des émissions polluantes et la diversité des conditions locales, dans les différents pays de l’Union Européenne (UE), conduisent à une distribution spatiale hétérogène des niveaux d’O3 en Europe (Sicard et al., 2013 ; Cooper et al., 2014 ; Monks et al., 2015). Malgré les efforts déployés pour lutter contre l’O3, les concentrations en O3 ont augmenté de 1 à 2 % par an depuis 1950 dans l’hémisphère Nord (Vingarzan, 2004 ; Wilson et al., 2012). L’O3 troposphérique a des effets néfastes sur la santé humaine (fonctions cardiorespiratoires), sur la végétation (ex. lésions foliaires visibles, diminution de l’activité photosynthétique, taux de croissance réduit, sénescence prématurée) et sur les matériaux (WHO, 2008 ; Screpanti et De Marco, 2009 ; Paoletti et al., 2009 ; Mills et al., 2011 ; Fares et al., 2013 ; EEA, 2015 ; Sicard et al., 2016a,b).

La pollution à l’O3 apparaît comme un problème majeur en Europe (EEA, 2015). En conséquence, des normes de qualité de l’air pour l’O3 ont été établies pour tenter d’atténuer les effets nocifs de l’O3 dans les basses couches de l’atmosphère (Monks et al., 2015). Le parlement européen a adopté une première directive concernant la pollution de l’air par l’O3 en 1992 (directive 1992/72/CE), la directive fixant des plafonds d’émission nationaux en 2001 et les directives 2002/3/CE et 2008/50/CE sur la qualité de l’air ambiant réglementant certains polluants atmosphériques tels que les NOx, particules et l’O3. Ces directives fixent des valeurs cibles, des objectifs à long terme, des seuils d’information et des seuils d’alerte pour la protection de la santé humaine et de la végétation (tableau 1).

Paramètre

Valeur cible

à partir de 2010

Objectif à long terme

d’ici 2020

Protection de la santé

Seuils d’alerte

Concentrations horaires en O3.

Seuil d’information : 90 ppb

Seuil d’alerte : 120 ppb

SOMO35 (ppb.jours)

Somme des différences entre le maximum journalier de la moyenne glissante sur 8 heures et 35 ppb calculées pour tous les jours sur une année.

Aucun seuil n’a été déterminé, cependant un seuil de 3,000 ppb.jours est consistant avec la législation européenne actuelle

EU60 (ppb)

Nombre de jours par an pour lesquels le maximum journalier de la moyenne glissante sur 8 heures dépasse 60 ppb.

25 jours par an moyenné sur 3 ans

25 jours par an

Protection de la végétation

AOT40v – protection de la végétation (ppb.h)

Somme des différences entre les concentrations horaires supérieures à 40 ppb entre 8 heures et 20 heures du 1er mai au 31 juillet

9,000 ppb.h moyenné sur 5 ans (directive 2008/50/CE)

3,000 ppb.h

(directive 2008/50/CE)

AOT40f – protection des forêts (ppb.h)

Somme des différences entre les concentrations horaires supérieures à 40 ppb entre 8 heures et 20 heures du 1er avril au 30 septembre

5,000 ppb.h (UNECE, 2010)

Tableau 1. Directives européennes pour l’ozone en termes de valeurs cibles, objectifs à long terme, seuils d’information et seuils d’alerte pour la protection de la santé humaine et de la végétation (directive 2002/3/CE, directive 2008/50/CE ; UNECE, 2010).Air quality standards for ozone in terms of target values, long-term objectives, information thresholds and alert threshold values for the protection of human health and vegetation (directive 2002/3/EC; directive 2008/50/EC; UNECE, 2010).

L’élaboration d’indicateurs d’exposition, dans une région donnée, est une méthode pertinente pour estimer et cartographier les dépassements des valeurs cibles pour la protection de la santé humaine et de la végétation (tableau 1). Pour quantifier l’exposition, les techniques d’interpolation spatiale sont une méthode efficace pour estimer, à partir des mesures issues des stations de surveillance, les niveaux de polluants atmosphériques dans les zones où aucune mesure in situ n’est disponible (Beelen et al., 2009). Cependant, la performance de l’interpolation est fortement affectée par le nombre et la répartition spatiale des stations de surveillance disponibles, et par la prise en compte ou non du relief (Bogaert et al., 2009). Pour contrer cette difficulté, une approche hybride d’interpolation locale a été testée (Joly et al., 2011 ; Araki et al., 2015).

Monks et al. (2015) a souligné qu’à ce jour une bonne compréhension des tendances de l’O3 troposphérique et une bonne quantification de ses impacts restent encore difficiles. Dans les études antérieures, les tendances spatio-temporelles de l’O3 ont été calculées en zones rurales, représentatives de la pollution de fond (De Leeuw, 2000), alors que les stations urbaines ont été moins étudiées, car la formation de l’O3 y est plus complexe et fortement impactée par les émissions locales.

En raison de la représentativité spatiale des stations de surveillance de la qualité de l’air, de la durée et de la diversité des données, la base de données des Associations Agréées pour la Surveillance de la Qualité de l’Air (AASQA) offre un moyen intéressant d’étudier la distribution spatiale des concentrations en O3 en France. Pour la première fois, une analyse des tendances spatio-temporelles annuelles et saisonnières a été effectuée au niveau de 179 stations urbaines, 92 périurbaines et 61 rurales, en France métropolitaine, sur la période 1999-2012. L’estimation des tendances est importante afin de vérifier l’efficacité des politiques européennes de lutte contre la pollution de l’air.

Cette étude a permis : i) de générer des cartes permettant une évaluation des risques dus à l’O3 ; ii) de quantifier les tendances spatio-temporelles des concentrations en O3, associées aux impacts potentiels sur la santé humaine et la végétation ; iii) d’évaluer l’impact des politiques de réduction des émissions de précurseurs d’O3 sur les tendances observées.

2. Méthodologie

2.1. Sélection des données et indicateurs d’exposition

Les concentrations horaires en O3 sont issues de la base de données AirBase de l’Agence Européenne pour l’Environnement (EEA), qui centralise les données de la qualité de l’air pour les stations rurales, périurbaines et urbaines en France métropolitaine, en excluant les îles.

Nous avons sélectionné les stations avec plus de 75 % de données horaires validées pour une période de plus de 10 ans sur la période 1999-2012. In fine, 61 stations rurales, 92 périurbaines et 179 urbaines ont été sélectionnées. Les statistiques annuelles d’O3 (concentrations moyennes, maximum horaire, médiane et Percentile 98, P98) et des indicateurs d’exposition pour la protection de la santé humaine et de la végétation ont été calculés. Les concentrations moyennes en O3 calculées pour les saisons climatologiques, i.e. en hiver (1er décembre au 28 février), au printemps (1er mars au 30 juin), etc., et sur les plages horaires 8h-20h locales (CET)et 21h-7h ont aussi été calculées (UNECE, 2010).

Les données d’émission des précurseurs d’O3 (NOx, CO et COV) sont issues de la base de données EMEP, i.e. le programme concerté de surveillance continue et d’évaluation du transport à longue distance des polluants atmosphériques en Europe.

2.1.1. Indicateurs d’exposition pour la protection de la végétation

L’AOT40 (Accumulated Ozone over Threshold, exprimé en en ppb.heures, abréviation ppb.h) est la somme des différences entre les concentrations horaires supérieures à 40 ppb et le seuil de 40 ppb entre 8h et 20h durant la période de croissance pour la végétation (1er mai au 31 juillet) et les forêts (1er avril au 30 septembre). En Europe, un seuil de 9 000 ppb.h est recommandé pour la protection de la végétation à partir de 2010 (directive 2008/50/CE), et un seuil de 3 000 ppb.h est adopté comme objectif à long terme pour la protection de la végétation d’ici 2020. Pour la protection des forêts, un seuil de 5 000 ppb.h est recommandé (tableau 1).

2.1.2. Indicateurs d’exposition pour la protection de la santé humaine

Le SOMO35 (Sum of Ozone Means Over 35 ppb, exprimé en ppb.jours, abréviation ppb.j) est la somme des différences entre le maximum journalier de la moyenne glissante sur 8 heures et 35 ppb calculées pour tous les jours sur une année (WHO, 2008). Aucun seuil n’a été établi pour le SOMO35 ; cependant un seuil de 3 000 ppb.jours apparaît conforme aux normes européennes de qualité de l’air (Ellingsen et al., 2008). EU60 est le nombre de jours par an pour lesquels le maximum journalier de la moyenne sur 8 heures dépasse 60 ppb (Ellingsen et al., 2008). Pour la protection de la santé humaine, la directive 2008/50/CE a instauré un seuil de 60 ppb pour le maximum journalier de la moyenne sur 8h à ne pas dépasser plus de 25 jours par année civile en moyenne calculée sur 3 ans (valeur cible) et par année civile (objectif à long terme).

2.2. Estimation des tendances annuelles et saisonnières

À partir de 10 ans de données d’O3, une série chronologique est considérée comme assez longue pour détecter les changements et estimer les tendances à court terme (Sicard et al., 2013 ; Monks et al., 2015). Pour détecter et estimer les tendances au sein de séries chronologiques, les tests non paramétriques de Mann-Kendall et de Sen ont été utilisés (Sicard et al., 2013 ; Guerreiro et al., 2014 ; Sicard et al., 2016c). Les tests non paramétriques sont robustes et adaptés pour des données ne suivant pas une distribution normale (De Leeuw, 2000 ; Holland et al., 2004). Les tests ont été appliqués avec quatre niveaux de signification p : 0,1, 0,05, 0,01 et 0,001. Les tendances annuelles ont été calculées à partir des 332 sites dont la valeur p était inférieure à 0,1 (tableau 2).

Indicateurs ozone

Zone rurale > 1000 m

Zone rurale*

Zone périurbaine

Zone urbaine

(unité)

(9 stations)

(61 stations)

 (92 stations)

(179 stations)

­ 

Moyenne

Tendance (unité.an-1)

Moyenne

Tendance (unité.an-1)

Moyenne

Tendance (unité.an-1)

Moyenne

Tendance (unité.an-1)

­ 

(unité)

(unité)

(unité)

(unité)

Concentration moyenne (ppb)

42,7 ± 6,0

- 0,17 ± 0,11

29,9 ± 6,9

- 0,12 ± 0,21

24,9 ± 3,9

+ 0,10 ± 0,19

22,8 ± 3,5

+ 0,14 ± 0,19

Médiane (ppb)

43,9 ± 5,6

- 0,06 ± 0,12

28,4 ± 6,5

- 0,09 ± 0,22

24,2 ± 4,0

+ 0,10 ± 0,20

23,1 ± 3,8

+ 0,13 ± 0,22

Percentile 98 (ppb)

64,1 ± 7,1

- 0,55 ± 0,30

51,5 ± 8,0

- 0,33 ± 0,39

47,2 ± 4,8

- 0,14 ± 0,35

46,2 ± 4,1

- 0,11 ± 0,36

Maximum horaire (ppb)

90,4 ± 12,9

- 1,41 ± 0,96

87,9 ± 10,9

- 1,02 ± 0,91

91,4 ± 10,7

- 1,03 ± 1,06

92,8 ± 10,0

- 0,99 ± 0,91

EU60 (jours)

54,6 ± 24,8

- 2,10 ± 1,40

29,2 ± 15,4

- 1,01 ± 1,18

23,8 ± 12,7

- 0,78 ± 0,91

18,4 ± 10,3

- 0,70 ± 0,76

SOMO35 (ppb. jours)

5051 ± 1096

- 63 ± 54

2904 ± 1339

- 45 ± 63

2383 ± 889

- 18 ± 55

1905 ± 710

- 15 ± 49

AOT40v (ppb.h)

13562 ± 4712

- 547 ± 318

9039 ± 4237

- 287 ± 302

8106 ± 3323

- 148 ± 255

6873 ± 2741

- 146 ± 213

AOT40f (ppb.h)

25730 ± 8967

- 509 ± 477

15332 ± 7914

- 302 ± 448

13214 ± 5731

- 205 ± 325

11006 ± 4620

- 138 ± 435

Concentration moyenne hiver (ppb)

30,4 ± 10,2

+ 0,05 ± 0,21

21,1 ± 7,0

+ 0,02 ± 0,20

16,8 ± 4,8

+ 0,09 ± 0,22

15,6 ± 4,2

+ 0,12 ± 0,22

Concentration moyenne printemps (ppb)

43,9 ± 11,0

- 0,27 ± 0,22

34,4 ± 7,6

- 0,15 ± 0,22

31,4 ± 4,9

+ 0,12 ± 0,24

30,4 ± 4,3

+ 0,16 ± 0,26

Concentration moyenne été (ppb)

44,8 ± 8,6

- 0,54 ± 0,24

36,2 ± 6,3

- 0,29 ± 0,21

32,7 ± 4,4

- 0,20 ± 0,26

31,8 ± 3,9

- 0,10 ± 0,30

Concentration moyenne automne (ppb)

33,3 ± 10,3

+ 0,10 ± 0,19

24,1 ± 6,6

+ 0,15 ± 0,32

18,9 ± 4,5

+ 0,21 ± 0,18

17,8 ± 4,1

+ 0,28 ± 0,22

Concentration moyenne 20h-8h (ppb)

41,6 ± 8,2

- 0,10 ± 0,22

34,2 ± 5,7

- 0,08 ± 0,13

29,8 ± 4,1

+ 0,04 ± 0,18

28,2 ± 3,8

+ 0,10 ± 0,20

Concentration moyenne 21h-7h (ppb)

39,4 ± 9,3

- 0,04 ± 0,16

24,2 ± 8,0

- 0,02 ± 0,11

19,5 ± 5,3

+ 0,08 ± 0,12

19,0 ± 4,2

+ 0,12 ± 0,18

Tableau 2. Statistiques moyennes d’ozone et tendances annuelles en France sur la période 1999-2012 : concentration moyenne annuelle, percentiles (médiane et P98), maximum horaire, EU60, SOMO35, AOT40 pour la végétation (AOT40v) et forêts (AOT40f), concentrations moyennes saisonnières et sur les tranches horaires 8-20h (jour) et 21-7h (nuit).French-averaged ozone metrics and annual trends magnitude, with standard deviation, calculated by joining annual data from rural, urban or suburban sites over the time period 1999-2012: annual mean, percentiles (median and 98th) and hourly maxima of hourly average concentrations over 24-h period, numbers of days in which the ozone concentrations were over 60 ppb in at least one 8-hour period (EU60), SOMO35, AOT40 for vegetation (AOT40v) and forests (AOT40f), seasonal ozone mean concentrations and over the time-ranges 8am-8pm (daylight) and 9pm-7am (nighttime).

* 61 stations rurales dont 9 stations de haute altitude

2.3. Génération de cartes pour l’évaluation des risques à l’ozone

En France, la distribution spatiale des stations de surveillance (AASQA) n’est pas homogène sur le territoire ; par exemple, les zones densément peuplées sont mieux couvertes, à l’inverse des zones rurales et montagneuses. De ce fait, la quantification de l’exposition des populations est difficile. Pour contrer ce problème, une méthode d’interpolation locale à 250 m de résolution spatiale a été testée à partir des données issues des stations de mesures.Les stations ont été géo-référencées, et des cartes d’interpolation ont été produites grâce au logiciel LISDQS(logiciel d’interpolation de données quantitatives et spatiales, université de Franche-Comté). La méthode proposée – une régression locale suivie par un krigeage des résidus – s’effectue suivant différentes étapes : i) définition de polygones en sélectionnant les 20 stations les plus proches ; ii) définition d’un modèle de régression locale pour chaque polygone entre les paramètres O3 et les variables explicatives ; iii) krigeage des résidus ; iv) application du modèle local à tous les pixels de 250 m de résolution (Hengl et al., 2004 ; Joly et al., 2011).

La définition des polygones, i.e. la zone où la régression multiple est réalisée, est effectuée en sélectionnant les 20 stations les plus proches. Dans chaque polygone, une analyse des corrélations linéaires est effectuée entre la variable à interpoler (concentrations en O3, P98, EU60, SOMO35, AOT40, par exemple) et les variables explicatives relatives à l’environnement en chaque point du territoire. Le principe général de cette première étape est d’identifier les meilleurs estimateurs (variables explicatives) de la variable à interpoler, puis de les croiser dans le cadre de régressions multiples en retenant les variables locales les plus significatives. Sur la base des coefficients de Pearson, les variables les plus significatives (p <0,05) sont prises en compte dans la régression multiple pour définir le modèle de régression locale. Un krigeage des résidus obtenus à l’issue de la première étape est réalisé pour améliorer les valeurs interpolées (Araki et al., 2015). Le modèle de régression locale a été appliqué à tous les pixels selon une résolution spatiale de 250 m en France. Les informations topographiques (altitude, pente, orientation, rugosité) sont dérivées du modèle numérique de terrain produit par l’Institut Géographique National, et les informations sur la couverture terrestre (utilisation des terres, émissions biogéniques, indice de végétation, par exemple) sont issues de la base de données européenne Corine Land Cover (Hengl et al., 2004 ; Joly et al., 2011). Toutes ces variables explicatives sont considérées pour expliquer la répartition spatiale de l’O3 et permettre une quantification, une évaluation et une spatialisation des risques liés à l’O3.

Dans cette étude, nous avons généré des cartes à partir de 332 stations, sélectionnées sur la période 1999-2012, pour discuter de la distribution spatiale des niveaux moyens d’O3 (figures 1 et 2) et des tendances associées. Pour générer des cartes pour l’évaluation des risques dus à l’O3, nous devons appliquer cette approche en utilisant une seule année, par exemple l’année 2007 (figure 1d) avec un nombre maximum de 454 stations (88 rurales, 127 périurbaines et 239 urbaines).

Figure 1. Distribution spatiale des mesures d’ozone en France : concentrations moyennes annuelles (a), percentiles 98 (b), concentrations maximales horaires (c), à partir des 332 stations de surveillance sur la période 1999-2012, et distribution spatiale des concentrations moyennes annuelles basée sur 454 stations en 2007 (d).

Spatial distribution of surface ozone metrics in France based on 332 monitoring stations over the time period 1999-2012: ozone annual averages (a), 98th percentiles (b) and hourly maxima ozone concentrations (c) and spatial distribution of surface ozone averages based on 454 stations in 2007 (d).

Figure 2. Distribution spatiale des indicateurs d’exposition d’ozone, pour la protection de la santé humaine et de la végétation, en France à partir des 332 stations de surveillance sur la période 1999-2012 : SOMO35 (a), EU60 (b), AOT40 pour la végétation (c) et les forêts (d).

Spatial distribution of human health- and vegetation-relevant ozone metrics in France based on 332 monitoring stations over the time period 1999-2012: SOMO35 (a), numbers of days in which the ozone concentrations were over 60 ppb in at least one 8-hour period (b), AOT40 for vegetation (c) and forests (d).

3. Résultats et Discussion

3.1. Distribution spatiale des niveaux d’ozone en France sur la période 1999-2012

La production d’une cartographie réaliste des concentrations de polluants atmosphériques, avec une résolution spatiale suffisante, est un outil précieux pour l’évaluation et la quantification des risques, par exemple liés à l’exposition à l’O3 pour la protection de la santé humaine et de la végétation (Bogaert et al., 2009). L’approche d’interpolation spatiale combinant deux méthodes complémentaires, à savoir la régression locale et le krigeage des résidus, a permis la création d’une cartographie avec une résolution spatiale de 250 x 250 m (figure 1d) prenant compte de la différence entre les niveaux d’O3 observés en milieu urbain, représentatif des conditions locales (Sicard et al., 2013) et ceux trouvés en zone rurale, représentative des niveaux de fond (De Leeuw, 2000). Des méthodes similaires de krigeage ont été appliquées avec succès pour cartographier la répartition spatiale des concentrations de polluants atmosphériques dans des études environnementales et épidémiologiques (ex. Ross et al., 2007 ; Pearce et al., 2009 ; Araki et al., 2015).

En France, les concentrations moyennes annuelles en O3 les plus élevées (tableau 2) sont mesurées en zone rurale (29,9 ± 6,9 ppb), notamment en haute altitude (42,7 ± 6,0 ppb), tandis que les concentrations les plus faibles sont enregistrées en zone urbaine (22,8 ± 3,5 ppb). À titre de comparaison, dans l’hémisphère Nord, les concentrations moyennes annuelles en O3 se situent entre 20 et 40 ppb (Vingarzan, 2004 ; Wang et al., 2009). La réaction de destruction de l’O3 par les NOx et les COV se produit davantage dans les villes que dans les campagnes, en raison des concentrations en NO plus élevées, fraichement émis par le trafic routier (Solberg et al., 2005). En France, la population est plus exposée à des niveaux élevés d’O3 en zone rurale (ex. SOMO35 = 2904 ppb.jour) que les personnes vivant en ville (ex. SOMO35 = 1905 ppb.jour).

Les concentrations en O3 sont plus élevées en aval des sources de précurseurs d’O3 à des distances de plusieurs centaines, voire des milliers de kilomètres (Wilson et al., 2012 ; Guerreiro et al., 2014). Des émissions de COV biogénique plus importantes, la faible destruction de l’O3 par le NO, et le transport de l’O3 et/ou de ses précurseurs émis en zone urbaine sont les facteurs expliquant les niveaux d’O3 plus élevés en zone rurale (Sicard et al., 2013 ; Paoletti et al., 2014). Les concentrations plus élevées en altitude s’expliquent par le fait qu’il y a moins de destruction de l’O3 par le NO (émis dans les vallées), le rayonnement solaire y est plus important et il y a plus d’émission de COV biogéniques et plus d’entrées d’O3 stratosphérique au sein de la troposphère (Steinbacher et al., 2004, Derwent et al., 2004 ; Saavedra et al., 2012). Comme pour les concentrations moyennes, des P98 élevés (> 60 ppb) sont observés dans les stations rurales, en particulier en montagne, tandis que les maximums horaires les plus élevés (> 100 ppb) sont enregistrés en ville (et sa banlieue) et au niveau des zones industrialisées près de Marseille, Lyon et Paris (figure 1). Un gradient significatif avec croissance des niveaux d’O3 du Nord-ouest vers le Sud-est, en particulier pour les P98, est observé en France (figures 1b-c).

Les concentrations moyennes annuelles (> 40 ppb), les percentiles (médiane > 40 ppb, P98 > 70 ppb) et les maximums horaires (> 120 ppb) les plus élevés sont enregistrées dans le Sud-est de la France, en particulier le long du littoral méditerranéen (figure 1) où les concentrations en O3 sont nettement plus élevées que pour le reste de la France (en raison du développement industriel, de l’accroissement du trafic routier, du fort ensoleillement, de la recirculation par la brise de mer/terre et du transport à longue distance d’O3 et de ses précurseurs émis au niveau des zones urbanisées (Velchev et al., 2011 ; Sicard et al., 2013 ). L’étang de Berre est entouré de grands complexes industriels (ex. raffineries de pétrole, centrales électriques, ferronneries, usine d’incinération de déchets), d’un aéroport et du plus grand port français, i.e. les principales sources d’émissions de précurseurs d’O3 (Pascal et al., 2013). De plus, la présence des grandes villes telles que Marseille, Toulon et Aix-en-Provence augmente ces émissions.

3.2. Tendances des niveaux d’ozone en France

En France, entre 1999 et 2012, les concentrations annuelles en O3 ont augmenté en moyenne de + 0,14 ppb.an-1 (+ 0,61 %.an-1) et de + 0,10 ppb.an-1 (+ 0,40 %.an-1), respectivement dans les stations urbaines et périurbaines, et ont diminué en moyenne de - 0,12 ppb.an-1 dans les stations rurales, soit des changements de l’ordre de 2-3 µg.m-3 par décennie (tableau 2). Approximativement, 76 % et 65 % des stations urbaines et périurbaines montrent une augmentation et 60 % des stations rurales montrent une diminution des concentrations annuelles. Une réduction significative du nombre de pics d’O3 a eu lieu dans toutes les typologies de stations. En effet, P98 a diminué dans près de 67 % des stations (- 0,19 ppb.an-1) et les maximums horaires dans près de 85 % des stations (- 1,01 ppb.an-1).

L’augmentation significative des concentrations en ville est attribuée à une plus faible destruction de l’O3 par le NO du fait de la diminution des émissions locales de NOx engendrée par les politiques de contrôle des émissions issues du trafic routier (Vestreng et al., 2008 ; Im et al., 2011 ; Sicard et al., 2013). La production locale de l’O3 dépend du rapport COV/NOx (Pusede et Cohen, 2012). Les zones urbaines ou industrialisées (ex. étang de Berre) se caractérisent par un faible ratio dû aux concentrations élevées en NOx, et les NOx tendent à inhiber la formation d’O3 (Beekman et Vautard, 2010). Dans ce cas, une diminution des émissions de COV réduit la formation d’O3, mais une diminution des émissions locales de NO augmente la formation d’O3.

En France, la diminution des concentrations annuelles en O3 en zone rurale peut être attribuée à la réduction substantielle des émissions de NOx et de COV dans l’UE-28 depuis le début des années 90. En effet, dans les 28 pays de l’UE, une diminution significative des émissions de NOx, de COV et de CO est observée à partir de 1990 en accord avec la mise en place des directives européennes, ex. la directive 96/62/CE fournissant le cadre à la législation communautaire sur la qualité de l’air, la directive 2001/81/CE fixant des plafonds d’émission nationaux pour certains polluants atmosphériques, le Protocole de Göteborg (1999) dans le cadre de la Convention des Nations Unies sur la pollution atmosphérique transfrontière à longue distance : - 3,9 %.an-1 pour le CO, - 3,4 %.an-1 et - 2,5 %.an-1, respectivement pour les COV et les NOx sur la période 1990-2012. En France, des réductions significatives sont observées, en particulier à partir de la fin des années 90 : - 5,1 %.an-1 pour les COV, - 4,3 %.an-1 pour le CO et - 3,3 %.an-1 pour les NOx sur la période 1999-2012.

Dans les 9 stations d’altitude (au-dessus de 1 000 m), des baisses similaires sont observées (- 0,17 ppb.an-1, i.e. - 0,40 %.an-1), en partie du fait d’une diminution des émissions de NOx (Mavrakis et al., 2010) mais ces baisses peuvent aussi être le fait d’une diminution des intrusions d’O3 stratosphérique et des échanges entre la troposphère libre et la couche limite1 (Kulkarni et al., 2011 ; Lefohn et al., 2012 ; Hu et al., 2013).

Entre 1999 et 2012, en zone rurale, les concentrations en O3 diminuent durant la saison chaude (- 0,15 ppb.an-1 au printemps et - 0,29 ppb.an-1 en été) et augmentent légèrement pendant la période froide (+ 0,02 ppb.an-1 en hiver et + 0,15 ppb.an-1 en automne). En été, les concentrations moyennes en O3 ont diminué dans 90 % des stations rurales, 81 % des stations périurbaines et dans 67 % des stations urbaines. Pendant la période chaude, la photochimie joue un rôle majeur dans la production de l’O3, ce qui suggère que la nette diminution des concentrations en O3 est en accord avec la diminution substantielle des émissions de NOx et de COV au sein de l’UE depuis 1990.

Dans la troposphère, la durée de vie moyenne de l’O3 est estimée à 22 ± 2 jours, ce qui permet son transport sur une longue distance (Stevenson et al., 2006). Le transport transcontinental peut élever les concentrations en O3 mesurées dans les stations françaises (Derwent et al., 2010). Le transport d’Amérique du Nord et d’Asie vers la France est maximal en été et en automne, respectivement. Des réductions des émissions de précurseurs ont été observées aux États-Unis (NOx : - 3,7 %.an-1, COV : - 3,3 %.an-1) alors qu’elles ont fortement augmenté en Chine (NOx : + 4,3 %.an-1, COV : + 2,3 %.an-1) sur la période 1990-2010 (Hidy et Blanchard, 2015 ; Xing et al., 2015). Le transport transcontinental d’Amérique du Nord et d’Asie vers la France est en accord avec la diminution et l’augmentation des concentrations en O3, respectivement en été et en automne, observée en France.

En France, l’augmentation des concentrations en O3 pendant la période froide, en particulier en ville (+ 0,12 ppb.an-1), peut être attribuée à l’augmentation des apports d’O3 et de ses précurseurs venant d’Asie, et à une plus faible destruction de l’O3 par le NO du fait de la réduction des émissions de NOx en ville (Godowitch et al., 2008). Dans les villes, nous prévoyons que les concentrations en O3 continueront à augmenter au cours des prochaines décennies, et les niveaux d’O3 en ville tendront vers ceux trouvés dans les zones rurales les plus proches (Simon et al., 2015). Ceci conduira à une plus faible variabilité spatiale des niveaux d’O3 et à une augmentation du nombre de personnes soumises à une exposition croissante à l’O3.

3.3. Tendances des indicateurs d’exposition à l’ozone en France

L’O3 troposphérique affecte non seulement la santé humaine (WHO, 2008) mais aussi les cultures et la végétation (Mills et al., 2011, Sicard et al., 2016a). De ce fait, différents indicateurs d’exposition à l’O3 ont été définis pour évaluer les impacts et protéger la végétation (AOT40) et la santé humaine (SOMO35, EU60) contre l’O3 (Klingberg et al., 2014 ; EEA, 2015 ; Malley et al., 2015). Les valeurs AOT40 et SOMO35 sont en partie déterminées par les concentrations de fond en O3,tandis que les valeurs EU60 sont liées à des épisodes de pics d’O3.

Pour la protection de la santé humaine, les valeurs les plus élevées de SOMO35 et EU60 (tableau 2) sont observées dans les zones rurales françaises (2904 ppb.j et 29,2 jours, respectivement) alors que les valeurs les plus faibles sont observées en ville (1905 ppb.j et 18,4 jours). Les valeurs d’exposition les plus élevées (SOMO35 > 5000 ppb.j et EU60 > 50 jours) ont été observées dans le Sud-Est de la France, en particulier dans les zones industrialisées et régions montagneuses (figures 2a-b). En France, entre 1999 et 2012, le SOMO35 a diminué dans 79 % des stations rurales (- 45 ppb.j.an-1, soit - 1,6 %.an-1) et dans 57 % des stations urbaines (- 15 ppb.j.an-1, soit - 0,7 %.an-1). L’indicateur EU60 a diminué dans 80 % des stations rurales et dans 70 % des stations urbaines, allant de - 0,70 à - 1,01 jours.an-1. La magnitude des tendances de SOMO35 est sensible aux changements des niveaux de fond d’O3, alors que la magnitude des tendances de EU60 est influencée par la diminution significative des pics d’O3 (Malley et al., 2015). En moyenne, 34 % des stations rurales et 14 % des stations urbaines ont dépassé le seuil de protection du SOMO35 (= 3 000 ppb.jour), et 45 % des stations rurales et 25 % des stations urbaines ont dépassé le seuil du EU60 (= 25 jours) sur la période 1999-2012.

Pour la protection de la végétation et des forêts, des valeurs d’AOT40v < 4 000 ppb.h et d’AOT40f < 6 000 ppb.h sont observées dans le Nord de la France, et les valeurs les plus élevées (AOT40v > 18 000 ppb.h ; AOT40f > 30 000 ppb.h) sont observées dans le Sud-Est de la France (figures 2c-d). Les deux indicateurs AOT40 ont diminué plus fortement dans les zones rurales (par exemple : - 2,1 %.an-1 pour l’AOT40f) que dans les zones urbaines (par exemple : - 1,1 %.an-1 pour l’AOT40f). L’AOT40 est très sensible aux variations des concentrations autour du seuil de 40 ppb, i.e. de la pollution de fond (Simon et al., 2015). Pour la protection de la végétation, le seuil (= 9 000 ppb.h) a été dépassé dans 41 % des stations rurales et 23 % des stations urbaines, et l’objectif à long terme de l’UE (= 3 000 ppb.h) est dépassé dans plus de 78 % des stations. Pour la protection de la forêt, le seuil (= 5 000 ppb.h) est dépassé dans plus de 77 % des stations.

4. Conclusions

La distribution hétérogène des stations de surveillance de la qualité de l’air ne constitue pas une source de données suffisante pour la quantification de l’exposition de la population à la pollution de l’air (par exemple l’O3) sur une région donnée. Une meilleure compréhension de la variabilité des concentrations en O3, à partir de méthodes de spatialisation, peut améliorer la compréhension de la relation exposition-réponse en ce qui concerne les effets liés à l’O3. Une représentation précise est une source importante d’informations pour les décideurs afin de définir des normes et des directives plus efficaces pour la protection de la santé et de la végétation. La méthode d’interpolation, combinant une régression locale et le krigeage des résidus, est proposée pour i) estimer les concentrations en O3 dans des régions non surveillées, ii) quantifier, évaluer et spatialiser les risques liés à l’O3, et iii) informer les autorités politiques sur les risques potentiels de l’O3 par une cartographie des dépassements des valeurs limites. Cette approche est facile à mettre en œuvre et adaptable à de possibles changements dans les réseaux de surveillance.

Les épisodes d’O3 sont caractérisés par des concentrations plus élevées dans les campagnes que dans les villes. Nous avons montré que les réductions des émissions de NOx et de COV au sein de l’UE sont efficaces dans les zones rurales (- 0,12 ppb.an-1) alors que dans de nombreuses villes, une baisse des émissions de NOx, sans régulation supplémentaire de COV, conduit à une aggravation des niveaux d’O3 (+ 0,14 ppb.an-1). Dans les zones urbaines, différentes simulations ont montré qu’une stratégie efficace pour réduire les niveaux d’O3 serait de combiner une baisse significative des émissions de COV avec une faible baisse des émissions de NOx. Au cours des prochaines décennies, il est probable que les concentrations en O3 augmentent en ville, menant à une exposition plus importante de la population à des niveaux d’O3 élevés.

En France en 2012, 1 500 décès prématurés et 32 années potentielles de vie perdues pour 105 habitants sont attribuables à l’O3 (EEA, 2015). La diminution des valeurs de SOMO35 et EU60 dans la quasi-totalité des stations est attribuée à la diminution des concentrations de fond en O3 à l’échelle régionale (représentée par la baisse en zone rurale), des concentrations élevées en O3 (> 40 ppb) et des pics d’O3. Le SOMO35 et EU60 ne tiennent pas compte des effets chroniques possibles, i.e. liés à des niveaux d’exposition à l’O3 inférieurs à 35 ppb sur le long terme (WHO, 2013). Pour contrer ce problème, d’autres études sont nécessaires pour définir un nouvel indicateur sans seuil, pour protéger la santé des populations contre les effets néfastes de l’O3.

Les niveaux actuels d’O3 troposphérique sont suffisamment élevés pour endommager la végétation (ex. lésions foliaires visibles, taux de croissance réduit, sénescence prématurée). La France est un des pays d’Europe où la production des cultures sensibles (blé, tomates…) est la plus affectée par l’O3, nous estimons que ce sont plus d’un milliard d’euros qui sont perdus chaque année à cause de l’O3 (Castell et Le Thiec, 2016). Les indicateurs d’exposition AOT40 diminuent du fait de la forte diminution des concentrations élevées (> 40 ppb) en été. L’AOT40 ne considère pas les concentrations en O3 inférieures à 40 ppb et l’exposition nocturne. Nous avons montré que les concentrations nocturnes en O3 peuvent rester élevées en haute altitude et augmentent dans toutes les typologies de stations. L’AOT40 est inapproprié pour une quantification réaliste des impacts de l’O3 sur la végétation (De Marco et al., 2015 ; Sicard et al., 2016b). Le concept de dose d’ozone phytotoxique est en cours d’étude comme possible nouvelle norme législative européenne (Sicard et al., 2016b).

La menace pour la santé humaine et la végétation a donc diminué entre 1999 et 2012 en France. Malgré le fait que les émissions de précurseurs d’O3 ont baissé en Europe au cours des 20 dernières années, la question des dépassements des seuils de protection (AOT40, SOMO35 et EU60) persiste, en comparaison avec les objectifs des directives européennes, en particulier dans le Sud-Est de la France. Le transport à longue distance d’O3 et de ses précurseurs contribue au dépassement des seuils en France. De plus, le changement climatique pourrait réduire les avantages des stratégies européennes de réduction des émissions de précurseurs d’O3. Par conséquent, le changement climatique et les politiques menées en Amérique du Nord ou en Asie doivent être pris en compte dans les futures politiques européennes pour la lutte contre la pollution à l’O3.

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Notes

1  Partie de l’atmosphère où la présence de la surface terrestre (continentale ou océanique) est directement sensible. Elle possède des propriétés très importantes pour la chimie de l’atmosphère. C’est le siège des échanges sol-atmosphère.

Pour citer ce document

Référence électronique : Pierre Sicard et Philippe Rossello « Ozone troposphérique en France : distribution spatiale et tendances sur la période 1999-2012 », Pollution atmosphérique [En ligne], N°233, mis à jour le : 20/06/2017, URL : http://lodel.irevues.inist.fr/pollution-atmospherique/index.php?id=5215, https://doi.org/10.4267/pollution-atmospherique.5215

Auteur(s)

Pierre Sicard

ACRI-HE, 260 route du Pin Montard, BP 234, 06904 Sophia Antipolis cedex, France.

Philippe Rossello

GeographR, 1 rue de Taulignan, 84000 Avignon, France.